镁基复合负极材料的制备及其电化学性能研究

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1、硕士学位论文镁基复合负极材料的制备及其电化学性能研究PREPARATIONANDELECTROCHEMICALBEHAVIOROFMAGNESIUM-BASEDCOMPOSITEANODEMATERIALS石英辛哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：TM912.9学校代码：10213国际图书分类号：621.355密级：公开工学硕士学位论文镁基复合负极材料的制备及其电化学性能研究硕士研究生：石英辛导师：左朋建教授申请学位：工学硕士学科：化学工程与技术所在单位：化工与化学学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨

2、工业大学ClassifiedIndex:TM912.9U.D.C:621.355DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringPREPARATIONANDELECTROCHEMICALBEHAVIOROFMAGNESIUM-BASEDCOMPOSITEANODEMATERIALSCandidate:ShiYingxinSupervisor:Prof.ZuoPengjianAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpeciality

3、:ChemicalEngineeringandTechnologyAffiliation:SchoolofChemistryandChemicalEngineeringDateofDefence:June,2018Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology摘要摘要金属镁凭借其高比容量(2205mAh/g)、高能量密度、高安全性、低成本以及环境友好的优点具有大的发展前景，是一种理想的高性能、安全的电池负极材料。镁硫电池是以单质硫作为正极活性物质，以具有

4、高能量密度的高纯镁或镁合金作为电池负极。与其它化学电源相比，镁硫电池具有独特的优势：具有较高的比能量，其比能量理论上可高达1722Wh/kg。但纯镁做负极时由于受到极化的影响，硫电极的放电平台只能达到0.8V，放电比容量可达到800mAh/g。为提高镁硫电池的放电平台和比容量，本论文通过球磨和机械搅拌的方法成功制备了Mg/C以及Mg与Li、Ti的复合负极材料，采用充放电测试、XRD及SEM等测试手段对复合负极材料的物理性质和电化学特性进行了表征和分析。并分析了镁基复合负极在不同电解液体系中对镁硫电池电化学性能的影响。导电

5、剂(SuperP和导电石墨)的加入有助于提高负极的电导率，改善由钝化膜造成的活性利用率低的问题，从而降低了负极极化。本文通过将球磨法制备Mg/SuperP和Mg/石墨复合材料，并采用压片的方法制备了复合负极，提升了电池的放电平台至1.1~1.3V。采用基于和膏涂布制备负极的镁硫电池比容量可达570mAh/g。采用石墨做添加剂制备镁碳复合负极材料，改善了镁硫电池在大倍率下的放电性能，0.05C放电时仍有460mAh/g比容量。本文还通过将锂粉添加在镁中制备了不同组分的镁锂复合负极材料。当采用含有10wt%Li的复合负极时，

6、电池的电化学性能得到了明显的提升。在0.35M(HMDS)2Mg的TEGDME电解液体系中，0.01C下电池的首次放电比容量为1000mAh/g，在0.5C的大电流下电池仍具有900mAh/g的可逆容量。在0.01C倍率下循环5次后，电池仍具有400mAh/g的放电比容量。在镁粉中掺入Ti后，截止到0.5V时放电比容量最高达到1000mAh/g，放电平台可在1.1~1.4V之间维持600mAh/g。Mg-Ti电极在不同电池体系中都具有良好的兼容性，在0.5MMgClO4/ACN电解液中也体现了良好的电化学性能。电池在大倍

7、率下的放电性能得到了明显提升，在0.03C时放电性能最佳，硫电极的比容量可提升至1550mAh/g。关键词：镁硫电池；镁基复合材料；镁碳负极；镁锂负极；电化学性能-I-AbstractAbstractComparingwithmetalliclithium,magnesiumisconsideredasanidealanodematerialwithpromisingdevelopmentprospectsduetoitshighspecificcapacity(2205mAh/g),highenergydensity,

8、highsafety,lowcost,andenvironmentalfriendliness.Magnesium-sulfurbatteriesuseelementalsulfurasthecathodeactivematerialandhigh-puritymagnesiumormagnesiumalloyswi