Pt基合金氧还原催化剂的制备与性能研究

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1、硕士学位论文Pt基合金氧还原催化剂的制备与性能研究作者姓名杨靖雯学科专业化学工程指导教师沈慧芳副研究员所在学院化学与化工学院论文提交日期2018年4月PreparationsandPropertiesStudyofPt-basedAlloyforOxygenReductionReactionADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：YangJingwenSupervisor：Assoc.Prof.ShenHuifangSouthChinaUniversityo

2、fTechnologyGuangzhou,China分类号：TQ学校代号：10561学号：201520117715华南理工大学硕士学位论文Pt基合金氧还原催化剂的制备与性能研究作者姓名：杨靖雯指导教师姓名、职称：沈慧芳副研究员申请学位级别：硕士学科专业名称：化学工程研究方向：精细化工论文提交日期：2018年4月25日论文答辩日期：2018年6月3日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：黄洪委员：张心亚沈慧芳司徒粤华南理工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立

3、进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属华南理工大学。学校有权保存并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅（除在保密期内的保密论文外）；学校可以公布学位论文的全部或部分

4、内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。本学位论文属于：□保密，（校保密委员会审定为涉密学位时间：年月日）于年月日解密后适用本授权书。□不保密,同意在校园网上发布，供校内师生和与学校有共享协议的单位浏览；同意将本人学位论文提交中国学术期刊(光盘版)电子杂志社全文出版和编入CNKI《中国知识资源总库》，传播学位论文的全部或部分内容。(请在以上相应方框内打“√”)作者签名：日期：指导教师签名：日期作者联系电话：电子邮箱：联系地址(含邮编)：摘要低温燃料电池是一种

5、直接将化学能转化为电能的装置，因其具有能量转化率高、启动快、安静无噪音等优点被视为理想的清洁动力能源。但由于其阴极氧还原反应速率缓慢，需要加大铂基催化剂用量。然而铂价格高昂，来源稀缺直接增加了燃料电池的成本，使得其大规模商业化生产受到严重阻碍。近年来，具有一定氧还原催化活性的碳基非贵金属的研究工作取得了一定的进展，但该类催化剂距离实际应用目前仍有相当大的差距。纳米粒子（碳材料负载的铂纳米颗粒）是目前唯一商业化的燃料电池催化剂，也是各金属中活性最高的催化剂之一。铂作为催化氧还原反应的基本元素，其合金体系的发展无论是在降低成

6、本还是在提高催化效率上都凸显出不可替代的重要地位。基于此，本文从Pt/Ni和Pt/Co两种铂基合金催化剂体系入手，分别设计、制备了一系列不同条件下的负载在碳材料上的合金纳米氧还原催化剂，详细分析并比较了不同反应条件对各自催化氧还原活性的影响，探索出简单易实现的制备方式，制备出Pt/Ni合金体系与Pt/Co合金体系的氧还原催化剂的最佳反应条件。论文的主要研究内容及成果如下：（1）以H2PtCl6·6H2O和Ni(CH3COO)2·4H2O为金属前驱体，科琴黑为碳基材料，通过一步法还原制备出负载在碳材料上的Pt/Ni合金纳米

7、氧还原催化剂。通过分别研究反应温度、反应时间、碳基材料添加序和金属前驱体中铂镍比与各自ORR催化性能的关系，得出在反应温度为160℃，反应12h，使用一步法还原可制备出性能最优的形貌完整、高度分散的20wt%Pt3Ni/C合金纳米催化剂的结论。其平均粒径约为3.9±0.7nm，ORR性能可与商业Pt/C催化剂相媲美，其中起始电位为0.952V（vs.RHE），极限电流密度约为5.7mAcm-2。（2）仍沿用一步法还原得到负载在碳材料上的Pt/Co合金纳米氧还原催化剂，并研究不同Co源和添加剂聚吡咯烷酮（PVP）与苯甲酸对

8、其合成与催化活性的影响。得出在170℃，12h，使用苯甲酸作为分散剂与稳定剂的反应条件下，可制备出平均粒径为2.2±0.1nm、高分散高活性高负载的40wt%Pt3Co/C合金纳米催化剂。其起始电位高达1.083V（vs.RHE）比商业Pt/C（0.95Vvs.RHE）高出0.133V，其表面比活性和质量比活性均在商