带大体积侧基的新型聚酰亚胺的设计合成

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1、硕士学位论文带大体积侧基的新型聚酰亚胺的设计合成作者姓名舒霞学科专业材料加工工程指导教师赵建青教授所在学院材料科学与工程学院论文提交日期2018年4月SynthesisofNovelPolyimideswithLargeVolumePendantGroupsADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：ShuXiaSupervisor：Prof.ZhaoJianqingSouthChinaUniversityofTechnologyGuangz

2、hou,China分类号：TQ32学校代号：10561学号：201520115919华南理工大学硕士学位论文带大体积侧基的新型聚酰亚胺的设计合成合成作者姓名：舒霞指导教师姓名、职称：赵建青教授申请学位级别：工学硕士学科专业名称：材料加工工程研究方向：高分子材料成型加工论文提交日期：2018年4月20日论文答辩日期：2018年5月30日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：刘述梅委员：赵建青黄皓浩袁彦超洪良智华南理工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导

3、师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属华南理工大学。学校有权保存并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅（除在保密期内的保密论文外）

4、；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。本学位论文属于：□保密（校保密委员会审定为涉密学位论文时间：年月日），于年月日解密后适用本授权书。□不保密,同意在校园网上发布，供校内师生和与学校有共享协议的单位浏览；同意将本人学位论文提交中国学术期刊(光盘版)电子杂志社全文出版和编入CNKI《中国知识资源总库》，传播学位论文的全部或部分内容。(请在以上相应方框内打“√”)作者签名：日期：指导教师签名：日期：作者联

5、系电话：电子邮箱：联系地址(含邮编)：摘要超大规模集成电路的发展，急需低介电常数（k）的层间绝缘材料。其中，聚酰亚胺（PI）凭借其优异的热稳定性、良好的力学和电学性能，被广泛应用于微电子和光电行业中。传统PI的介电常数在3.5左右，含氟或多孔PI可以将k降到2.0以下，但同时也存在一些缺点。因此平衡PI的介电性能和其他综合性能，成为研究低介电常数PI的一个重要课题。本文合成了一种以三苯甲烷为核的带大体积侧基的二胺单体4,4'-二氨基-3''-苯氧基三苯甲烷（DPTM），并将其作为第三单体引入到PI分子

6、主链中，获得了一系列共聚PI膜。结果表明，这些PI膜都具有较好的热性能，玻璃化转变温度（Tgs）高于268℃，5%热失重温度高于520℃。其k随着DPTM含量的增加而降低，其中DPTM-PMDA（PI-1）膜的k低达2.58（1MHz），且溶解性较好。分子主链的扭曲结构和间位取代的大体积侧基有利于分子获得更大的自由体积，从而有效降低介电常数。选择一种带苯环的脂肪族二胺对苯二甲胺（p-XDA），先与乙酸成盐，再添加二酐，制备出粘稠的聚酰胺酸溶液，热亚胺化成膜。p-XDA体系的PI膜呈浅色透明，具有良好的

7、热稳定性和力学性能。其中p-XDA与3,3',4,4'-联苯四甲酸二酐制备的膜，在400nm的透光率超过80%。p-XDA中的亚甲基阻断了PI分子链中苯环和亚胺环的共轭，减少了电荷转移络合物（CTC）的产生，且p-XDA扭曲的分子构象促使PI分子链堆积更松散，有利于PI浅色透明。p-XDA中与亚甲基相连的氨基具有强碱性，可与PAA分子链上的羧基反应。将p-XDA作为交联剂引入PI-1体系中，制备交联聚酰亚胺膜（CPIs）。CPIs的热性能和力学性能均随着交联度的增大而提高。与未交联PI相比，CPI-2

8、.5膜（交联度为18.8%）的Tg提高了11.6℃，5%热分解温度提高了20.1℃，杨氏模量提高了46.5%。关键词：聚酰亚胺；单体合成；大体积侧基；介电常数IAbstractItisnecessarytouseinterlayermaterialswithlowerdielectricconstant(k)forthedevelopmentofultralargescaleintegratedcircuit.Basedontheexcellentper