镁基水解制氢材料的探索与性能调控

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1、工程硕士学位论文镁基水解制氢材料的探索与性能调控作者姓名谭振华工程领域材料工程校内指导教师欧阳柳章教授校外指导教师聂铭高级工程师所在学院材料科学与工程学院论文提交日期2018年1月ExplorationandPropertyControlofMg-basedMaterialsforHydrogenGenerationviaHydrolysisReactionADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：TanZhenhuaSupervisor：Prof.OuyangL

2、iuzhangSnEngr.NieMingSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：TG1学校代号：10561学号：201521016314华南理工大学硕士学位论文镁基水解制氢材料的探索与性能调控作者姓名：谭振华指导教师姓名、职称：欧阳柳章教授;聂铭高工申请学位级别：工程硕士工程领域名称：材料工程论文形式：ꇶ产品研发ꇶ工程设计√应用研究ꇶ工程/项目管理ꇶ调研报告研究方向：先进储能材料论文提交日期：2018年01月09日论文答辩日期：2018年03月13日学位授予单位

3、：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：肖方明教授委员：欧阳柳章教授刘江文教授王辉教授朱敏教授摘要镁基材料水解制氢具有制氢密度高、储量丰富、反应条件温和等优点，被视为一种理想的可控化学制氢技术，有望在可移动便携制氢领域得到应用。但是，水解过程中形成的Mg(OH)2副产物在反应物表面形成致密的钝化层，阻碍反应的持续进行，影响其商业化应用。本论文探索了Mg-Si水解制氢材料，通过高能球磨和控制水溶液成分等方法优化了制氢性能，采用XRD、SEM、MS等测试技术对产物进行表征，并分析了反应机理。开发了制氢动力学良好、

4、反应持续稳定的Mg-Si水解制氢材料，在移动氢燃料电池领域具有潜在的应用价值。本文首先采用Mg2Si作为Mg水解制氢的增强剂，通过对Mg中引入Si形成Mg-Mg2Si水解制氢复合材料。即，通过熔炼、破碎、球磨等步骤制备出Mg-14wt%Mg2Si水解制氢原材料。然后，引入MgCl2溶液，探讨了MgCl2溶液浓度对Mg-Mg2Si水解制氢复合材料水解动力学的影响，优化了MgCl2溶液浓度和Mg-Mg2Si材料水解性能，MgCl2溶液浓度为0.5M时，10min和1h内分别可产氢648mL/g（74.1%）和816mL/g（93

5、.3%）。接着，通过检测温度对水解性能的影响，拟合计算了MgCl2溶液引入后对反应激活能的影响。此外，分析对比了Mg-Mg2Si复合材料、市售纯Mg、Mg添加Mg2Si、MgO对水解性能的提升，表明Mg2Si的掺杂形式和掺杂含量影响Mg-Mg2Si复合材料的水解性能，熔炼的Mg-Mg2Si复合材料具有极佳的制氢性能。本文进一步研究了商用Mg2Si的水解制氢性能。即，采用NH4F溶液，构建Mg2Si-NH4F水解制氢体系，采用碱洗装置去除制取氢气中的少量硅烷夹杂，得到纯净H2。优化了NH4F溶液浓度对Mg2Si水解制氢性能的工

6、艺，NH4F溶液浓度为13.0wt%时，商用Mg2Si水解制氢效率最佳，30min内可产氢617mL/g。采用高能球磨进一步提高了Mg2Si水解制氢转化率，在5-35℃环境温度范围内制氢性能良好，球磨2h和5h的Mg2Si在5℃的13.0wt%NH4F溶液中，反应1h分别产生633mL/g（49.5%）和660mL/g（51.6%）的氢气。在35℃下，Mg2Si-NH4F体系水解制氢性能表现突出，未球磨的Mg2Si即可放氢714mL/g，而球磨2h和5h后则分别提升至852mL/g（66.6%）和936mL/g（73.2%）

7、。关键词：镁基复合材料；水解制氢；Mg2SiIAbstractDuetothehighhydrogencapacity,abundanceandmildreactionconditions,hydrogengenerationviahydrolysisofMg-basedmaterialshasbeenregardedasapromisingcontrollablechemicalhydrogenproductiontechnology,whichisexpectedtobeusedinportablehydrogenpro

8、ductionfield.However,thereactioniseasilyinterruptedbytheformationofMg(OH)2passivelayeronthereactantsurfaceduringthehydrolysisprocess,leadingtoafa