多级孔纳米沸石及其复合材料的设计合成与性质研究

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1、分类号：O611.4单位代码：10183研究生学号：密级：公开多级孔纳米沸石及其复吉林大学合材料硕士学位论文的设（学术学位）计合成与多级孔纳米沸石及其复合材料的设计合成与性质研究性质研DesignedSynthesisandPropertiesofNanosizedHierarchical究ZeolitesandMetal-Zeolitecomposites作者姓名：李昂李昂专业：无机化学研究方向：功能介孔材料的合成及应用吉指导教师：乔振安教授林培养单位：吉林大学化学学院大学2018年6月多级孔纳米沸石及其复合材料的设计合成与性质研究Desig

2、nedSynthesisandPropertiesofNanosizedHierarchicalZeolitesandMetal-Zeolitecomposites作者姓名：李昂专业名称：无机化学指导教师：乔振安教授学位类别：理学硕士答辩日期：2018年6月5日未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交

3、学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：2018年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》研究生院：本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容，愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊（光盘版）电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿，希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库

4、》给予出版，并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用，同意按章程规定享受相关权益。论文级别：■硕士□博士学科专业：无机化学论文题目：多级孔纳米沸石及其复合材料的设计合成与性质研究作者签名：指导教师签名：2018年月日作者联系地址（邮编）：吉林省长春市前进大街2699号吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室(130012)作者联系电话：0431-8516854中文摘要多级孔纳米沸石与金属—沸石复合材料的设计合成与性质研究沸石分子筛，是人类应用与研究历史最长的材料之一。自从20世纪40年代首次人工合成了沸石分子筛以来，为

5、了应对复杂的实际需要，设计合成沸石分子筛变成了无机化学与材料化学中最热门的领域之一。由于其极其优秀的化学与物理稳定性，较高的比表面积，可修饰的酸性碱性催化位点，有序的结晶化的孔道结构以及廉价易得的特质，分子筛被视为最好的催化材料之一。无论作为催化剂或是其他催化活性物质的载体，分子筛的催化表现往往受限于其狭窄的孔道结构，一方面尺寸较大的分子难以扩散，从而出现传质速率较慢；一方面是负载活性的催化金属纳米粒子极其容易发生聚集，导致活性降低。为解决这一问题，科研工作者们在设计合成分子筛领域做了大量的研究工作，目前最常用的选择方法是设计纳米级或是具有多级

6、孔结构的分子筛材料。本论文主要围绕着利用原位的拓扑转化方法与封装晶化的合成策略，设计合成纳米级多级孔结构沸石与高稳定的金属—沸石复合材料所展开，并取得了以下成果：（1）将Stöber球作为非结晶的转化硅前驱体，四丙基氢氧化铵（TPAOH）作为双功能模板剂，在高浓度的体系中，我们成功的通过简单的水热过程将不同大小的Stöber球拓扑转化为相应尺寸的分子筛。通过控制反应的条件与晶化程度，我们可以定制化的获得具有多级孔结构的纳米分子筛。通过多种手段表征，我们证明了这一转化过程，并发现反应初始溶胶的浓度是决定整个体系反应机理的关键。（2）我们对具有多级

7、孔结构的纳米分子筛进行了进一步的修饰，通过沸石重结晶过程，将铝离子掺杂到分子筛结晶的孔壁中，使得修饰后的纳米分子筛拥有了良好酸催化活性。由于纳米分子筛开放的介孔孔道，我们成功的在介孔结构中锚定了具有催化活性的Pd纳米粒子。所制得的材料由于拥有两种互相独立的催化位点，该材料可以催化苯并咪唑衍生物的串联合成。（3）我们通过封装晶化的合成思路，设计合成了封装浸渍担载氧化钴金属纳米颗粒的金属—沸石纳米结构。我们选择聚2，6-二氨基吡啶（PDAP）作为外层的I聚合物层，对浸渍了硝酸钴溶液的全硅分子筛Silicalite-1进行了包覆。通过基本表征手段对合

8、成的材料进行了验证，证明了PDAP成功的包覆在了全硅分子筛Silicalite-1的表面，在PDAP的碳化与去除过程中，成功的将金属钴固定在了分子筛的