新型二维多级孔共价有机框架及其复合材料的设计合成和结构表征

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1、分类号：O611.4单位代码：10183研究生学号：5201534413密级：公开吉林大学硕士学位论文(专业学位)新型二维多级孔共价有机框架及其复合材料的设计合成和结构表征DesignedSynthesisandStructuralCharacterizationof2DHierarchicalPoresCovalentOrganicFrameworksandTheirCompositeMaterial作者姓名：唐俊杰类别：工程硕士领域（方向）：有机晶体多孔材料指导教师：陈奇丹副教授培养单位：生命科学

2、学院2018年5月新型二维多级孔共价有机框架及其复合材料的设计合成和结构表征DesignedSynthesisandStructuralCharacterizationof2DHierarchicalPoresCovalentOrganicFrameworksandTheirCompositeMaterial作者姓名：唐俊杰领域（方向）：有机晶体多孔材料指导教师：陈奇丹副教授合作教师：方千荣教授类别：工程硕士答辩日期：2018年5月20日中文摘要中文摘要共价有机框架（CovalentOrganicFr

3、ameworks，COFs）是一类由有机结构单元通过缩合反应而合成的新型结晶多孔聚合物。2005年，Yaghi教授课题组首次报道了这种由有机轻元素（如B，C，O，N等）通过强共价键连接形成的共价有机框架材料，其具有高比表积、可调节的孔隙率、精确的周期性以及表面易修饰等特性。根据其特有的性质，COFs在气体吸附和分离、催化、光电、质子传导、药物转运等领域进行了广泛的研究，并且也引起了相关领域的研究人员对此类材料的深切关注。COFs根据结构主要分为二维（2D）COFs和三维（3D）COFs，虽然目前二维C

4、OFs的设计合成已经相对成熟，但是绝大多数都是一维单孔道的二维COFs材料。2014年，赵新教授课题组首次提出一种双孔二维COFs材料，但是直到现在，该类材料设计合成的报道并不多见，这是由于多级孔COFs的合成还面临着许多困难，其各结构单元之间需要精确的角度进行契合，同时需要在共价动态化学影响下形成稳定的具有周期性结构的框架。本文主要探讨了多种新型多级孔COFs材料的设计合成以及其中一种COF材料与氨基化的硅藻土结合制成含有微孔-介孔-大孔三级不同孔道的共价有机框架复合材料。本课题的研究主要分为以下几

5、个部分：第一部分：详细阐述了COFs材料的发展历史、设计原则、已合成的反应类型以及合成方法，并且根据COFs的特性简单介绍其在不同领域中的应用。同时为了配合第三部分实验合成多级孔COFs的复合材料。第二部分：在此我们介绍一种新型含氟原子双孔2D-COF的设计和合成，以2,3,5,6-四氟对二苯甲醛和四（4-氨基苯）乙烯为前体，通过溶剂热方法首次合成带氟原子的多级孔COF材料，它是由一个D2h对称单体和一个C2对称单体连接而成的六角星形状结构，命名为ETTA-TFA-COF，其拥有2.93nm六边形介孔

6、与1.43nm三角形微孔的双孔结构。通过理论模拟、PXRD表征、氮气吸附-脱附表征和FT-IR光谱分析等证实了ETTA-TFA-COF的结构。同时，对比结构相似但是不含氟原子的COF材料，我们合成的ETTA-TFA-COF材料在碱性溶液中展现出了非常优秀的稳定性。第三部分：首次利用N,N,N’,N’-四（4-氨基苯）-1,4-苯二胺新结构单元合成新型二维多级孔COFs材料，将其与2,5-二甲氧基苯-1,4-二甲醛和对苯二甲醛分别通过溶剂热缩合反应合成两种不同的双孔2DCOFs材料，并分别命名为TABA

7、-DM-COF与TABA-PA-COF。I中文摘要同样地，本实验也通过理论模拟、PXRD表征、氮气吸附-脱附表征和FT-IR光谱分析等证实了两个COFs的结构。另外，我们还将TABA-DM-COF与氨基化的硅藻土结合，第一次合成了含有微孔-介孔-大孔三级不同孔道的共价有机框架复合材料，并进行了一系列的表征以确定此复合材料被成功制备。关键词：共价有机框架材料；多级孔；硅藻土基复合材料IIAbstractAbstractCovalentOrganicFrameworks(COFs)areaseriesof

8、novelcrystallineporouspolymerssynthesizedbyorganicstructuralunitsthroughcondensationreaction.In2005,ProfessorYaghi'steamfirstreportedonthiscovalentorganicframeworkformedbystrongcovalentbondingoforganiclightelements(suchasB,C,O,N)