Pt_SDB疏水催化剂的优化设计

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1、分类号：密级：UDC：编号：工学硕士学位论文Pt/SDB疏水催化剂的优化设计硕士研究生：崔晗指导教师：董国君教授学科、专业：化学工程与技术论文主审人：李占双教授哈尔滨工程大学2018年3月分类号：密级：UDC：编号：工学硕士学位论文Pt/SDB疏水催化剂的优化设计硕士研究生：崔晗指导教师：董国君教授学位级别：工学硕士学科专业：化学工程与技术所在单位：材料科学与化学工程学院论文提交日期：2018年1月8日学位授予单位：哈尔滨工程大学ClassifiedIndex:U.D.C.:ADissertationfortheDegreeofM.EngOptimal

2、designofPt/SDBhydrophobiccatalystCandidate:CuiHanSupervisor:Prof.DongGuojunAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpecialty:ChemicalEngineeringandTechnologyDateofSubmission:January8,2018University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成

3、的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者（签字）：日期：年月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印

4、、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（□在授予学位后即可□在授予学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日期：年月日年月日Pt/SDB疏水催化剂的优化设计摘要氢同位素分离技术在重水除氚、聚变燃料循环和高放废水除氚等核化工领域中有着重要的用途，而使用疏水催化剂的液相催化交换法（LPCE）凭借低能耗高效率的优势是最具实用价值的分离手段之一。

5、液相催化交换所使用的催化剂主要分为以聚四氟乙烯（PTFE）提供疏水性的不同载体的一系列催化剂和载体本身便具有疏水性的铂/苯乙烯二乙烯苯共聚物（Pt/SDB）催化剂两大类。Pt/SDB催化剂相对于聚四氟乙烯催化剂有着更大的比表面积并能更充分的利用铂的催化能力。但如何实现SDB载体的孔径、比表面、疏水性以及硬度等性能指标的可控制备，仍没有一个清晰、有效的方法。在实际使用中哪一因素对催化效果影响最显著，根据什么样的指标要求制备出的载体才是最有利于Pt/SDB催化剂的实际使用，这仍有待进一步的考察。本文通过对转速、桨叶大小和搅拌时间等因素的实验，实现了大粒径S

6、DB载体的可控制备。实验结果中选择桨叶宽度1.5cm，转速200r/min时获得的1mm左右载体粒径分布最窄。表明在小的桨叶面积、高搅拌转速下延迟搅拌时间有利于获得均一粒径的SDB载体。通过把正交试验与线性试验相结合，在一定范围内实现了对SDB载体的孔径与比表面的控制。非良溶剂为致孔剂时，SDB载体的孔径与非良溶剂分子量正相关，比表面和硬度与致孔剂分子量呈负相关的关系。由此获得孔半径最大为10nm，比表面最大为470m2/g的一系列样品。相对于交联剂用量，致孔剂类型与用量对SDB疏水性的影响更为显著，这表明微观结构对载体的疏水性有着更为直接的影响。迟滞

7、回线与扫描电镜形貌的分析发现相近孔径与比表面的载体孔结构有所不同，这表明仅用孔结构数据评价SDB性能存在着局限性。部分载体存在着瓶颈结构，是由低交联剂用量时聚合物颗粒强度低导致的。在SDB载体上常温硼氢化钠还原铂制备Pt/SDB催化剂是可行的，但在使用该法时制备出的催化剂铂颗粒团聚严重。在实验所选的载体范围中，相对于比表面积，孔径对催化效率的影响更大。大孔径的载体有利于铂以蛋壳型结构负载，并能提高催化效率。关键词：SDB疏水载体；氢一水同位素交换；粒径控制；孔结构；蛋壳型负载哈尔滨工程大学硕士学位论文Pt/SDB疏水催化剂的优化设计ABSTRACTHy

8、drogenisotopeseparationtechnologyhasanimportant