Pt_SDB催化剂的制备及表面悬挂双键作用机制研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：专业硕士学位论文(工程硕士)Pt/SDB催化剂的制备及表面悬挂双键作用机制研究硕士研究生：张珊美玉指导教师：董国君教授企业导师：王和义工程领域：化学工程学位论文主审人：刘广民教授哈尔滨工程大学2018年6月分类号：密级：UDC：编号：专业硕士学位论文(工程硕士)Pt/SDB催化剂的制备及表面悬挂双键作用机制研究硕士研究生：张珊美玉指导教师：董国君教授企业导师：王和义学位级别：工程硕士工程领域：化学工程所在单位：材料科学与化学工程学院论文提交日期：2018年5月8日论文答辩日期：2018年6月8日学位授予单位：哈尔滨工程大学Cla

2、ssifiedIndex:U.D.C:ADissertationfortheDegreeofM.Eng(MasterofEngineering)PreparationofPt/SDBcatalystandstudyonthemechanismofsurfaceresidualdoublebondCandidate:ZhangShanmeiyuSupervisor:Prof.DongGuojunAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringEngineeringField:ChemicalEngineeringDat

3、eofSubmission:May8，2018DateofOralExamination:Jun8，2018University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者（签字）：日期：年

4、月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（□在授予学位后即可□在授予学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行

5、保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日期：年月日年月日摘要核能源的使用前景在于它能大规模代替化石燃料，减少环境污染。随着核工业的迅猛发展，各类型核反应堆、核电站的建立，每年都将会产生大量的含氚重水，尽管现在的压水堆核电站含氚量较低，但废水量极大，对环境以及人民生活生产带来极大的危害，含氚废水的排放问题亟待解决。氢-水交换反应是一种有效的氢同位素分离途径，具有较高的分离因子，工艺设备都相对简单，在核能开发利用过程中具有非常广泛的应用前景。本文制备了苯乙烯-二乙烯基苯（SDB）载体、Pt/SDB催化剂和Pt/SDB/CC催化剂，对载体与催化剂进行了表征与

6、分析，利用实验室氢-氘催化交换装置在气汽并流实验条件中完成氢同位素交换反应。研究结果表明：采用混合致孔剂甲苯和异辛醇制备出的SDB载体物理性能较好，加入线性低聚物聚丙二醇（PPG）作致孔剂可以增大平均孔径；引入四氯化碳作致孔剂可以增加载体中悬挂双键的含量，引发剂过氧化苯甲酰（BPO）的加入可以增加载体悬挂双键的含量，但选用等质量偶氮异二丁腈（AIBN）与BPO共同作引发剂物理参数和载体成型效果更好；对比Pt/SDB催化剂的气相还原和液相还原方式，气相还原得到的催化剂活性非常高，铂粒径较小且分布均匀，少量发生团聚，当亲水填料与催化剂等质量作催化剂时，催化剂活

7、性更高，增大温度及氢气流速都可以提高催化剂活性，另外对制备的Pt/SDB催化剂进行寿命测试，150天H-D交换速率下降12%左右，结果基本可以满足工业要求；对于Pt/SDB/CC催化剂来说，堇青石陶瓷的直孔道结构为氢同位素交换反应提供了更多的反应场所，利于反应进行，在低氢气流速（小于100mL/min）时，加入与催化剂相同质量的亲水填料采用环绕式堆积的方式，可使催化剂活性更好，在高氢气流速（大于100mL/min）时，不添加亲水填料的催化剂活性更好；对不同双键含量的载体负载后进行压片红外及滴定分析，发现当双键量越多时，形成的双键铂越多，双键铂比苯环铂更利于

8、氢同位素交换反应，对同一载体负载不同负载量时，发现增加铂的含量，双