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1、分类号：TQ426学校代码：10697密级：公开学号：201531530硕士专业学位论文DissertationfortheProfessionalDegreeofMaster蒽在贵金属催化剂上的选择性加氢研究学科名称：化学工程专业学位类别：工程硕士作者：周可指导老师:李爽副教授朱世东副教授二〇一八年SelectivehydrogenationofanthraceneovernoblemetalcatalystsAthesissubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulf
2、illmentoftherequirementsforthedegreeofMasterinChemicalEngineeringByZhouKeSupervisor:LiShuang,ZhuShidongAssociateProfessorJune2018摘要随着经济的高速发展，石油资源越来越匮乏，清洁燃料油的生产显得非常重要。负载型贵金属催化剂是工业生产中用于油品精制降低芳烃含量的重要催化剂。其中炭基材料负载贵金属催化剂被广泛使用，并且表现出较优异的稠环芳烃加氢活性。本论文以活性炭（AC）和石墨烯（RGO）
3、为载体，引入贵金属Pt、Pd，制备了一系列Pd/RGO,Pd/AC,Pt-Pd/AC催化剂，通过XRD,BET,TEM,SEM-EDX等物理化学方法对催化剂进行结构和形貌表征。催化剂评价在高温高压反应釜中进行，考察了蒽选择加氢反应性能，气质连用检测到产物有二氢蒽（DHA），四氢蒽（THA），非对称八氢蒽（cis+trans-OHA），对称八氢蒽(sym-OHA)以及全氢蒽（PHA），没有检测到开环产物。（1）研究了Pd/RGO催化剂制备过程中Pd前驱体及载量，保护剂，浸渍液，和还原温度对催化剂性能的影响。结果表
4、明，浸渍液pH的增加有利于提高Pd在载体表面的分散度以及载体表面Pd的密度。因此，浸渍液为尿素时Pd/RGO的活性较高，蒽的转化率为97.49%，sym-OHA的选择性为60.93%。（2）研究了载体AC的预处理对Pd/AC催化剂活性的影响。对AC分别进行了酸洗，碱洗，双氧水洗等预处理，结果表明，酸洗可造成活性炭表面的缺陷更多，更有利于活性中心的锚定，因此酸处理后的AC制备的Pd/AC催化剂活性更高，蒽的转化率为100%，产物sym-OHA的选择性为48.17%。（3）探究了反应时间，反应温度，反应转速，反应压
5、力以及溶剂等工艺条件对蒽在Pt-Pd/AC上选择性加氢反应的影响。还考察了催化剂的焙烧温度对Pt-Pd/AC活性的影响，证明了双金属之间的相互作用可以促进蒽加氢反应的进行。结果表明，采用Pt-Pd/AC双金属催化剂，在200℃，1MPa的条件下，反应2h，效果最佳，蒽完全转化的同时，产物sym-OHA的选择性分别为68.33%。关键词蒽，选择性加氢，Pd基催化剂，石墨烯，Pt-Pd相互作用IAbstractWiththerapiddevelopmentofoureconomy,itisextremelyurge
6、nttoproductcleanfuelduetothelackofoilresource.Supportednoble-metalcatalystsareindustrialappliedforhydrogenationofoiltoreducearomatics.Thecarbonsupportednoblemetalcatalystcouldshowbetterhydrogenationactivitysothatitiswidelyusedinhydrogenationofpolycyclicaroma
7、tichydrocarbons.Inthisstudy，ACandRGOwereintroducedassupport,Pd/RGO,Pd/ACandPt-Pd/ACwerepreparedandcharacterizedbyXRD,BET,TEMandSEM-EDX.Thehydrogenationreactionofanthracenewasconductedusingastainless-steel,mechanicalstirredautoclave.Theproductswereidentifiedu
8、singGC/MS.Itisfoundthattheproductsincluded9,10-dihydroanthracene(DHA),tetrahydroanthracene(THA),threeoctahydroanthracene:sym-1,2,3,4,5,6,7,8-octahydroanthracene(sym-OHA)cis-,trans-1,2,3,4,4a,9,9
