干胶法合成Beta沸石及其改性研究

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1、中图分类号：O643.3单位代码：11414学号：2014213131题目干胶法合成Beta沸石及其改性研究学科专业化学工程与技术研究方向新材料与催化剂工程硕士生闫会燕指导教师吴志杰副教授窦涛教授二○一七年五月摘要摘要本论文主要研究了干胶法合成Beta沸石及其改性研究。运用XRD、SEM、TEM、NH3-TPD、FITR和XRF等多种技术进行表征，采用乙酰丙酸和乙醇的酯化反应作为探针反应评价沸石的催化性能。首先，研究了干胶法合成Beta沸石。考察了模硅比（TEAOH/SiO2）分别对水热合成法和干胶转化法合成Beta沸石的影响。结果表明，要合

2、成Beta沸石，干胶转化法所需最小模硅比为0.06，而水热合成法所需最小模硅比为0.20。并且干胶转化法合成的沸石具有纳米晶堆积的介孔结构，而水热合成法合成的沸石无介孔结构。采用干胶转化法合成硅铝比（SiO2/Al2O3）为5-30的Beta沸石，并用乙酰丙酸酯化反应评价其性能，发现反应活性随着硅铝比增大而提高，硅铝比30的样-1品有最高TOF值15.3h。其次，优化了过渡金属改性Beta沸石的方法。分别采用浸渍法和原位干胶法在Beta沸石中引入不同过渡金属，发现用原位干胶法改性的沸石TOF值更高。相-1比W，Mo和Ti改性的沸石，Zr改性的

3、沸石具有最高TOF值17.2h，活性较未改性沸石提高了12%。最后，采用原位干胶法合成双金属改性Beta沸石。采用不同锆源向沸石中引入W和Zr两种金属，发现用硫酸锆和偏钨酸铵作前驱体合成的沸石反应活性高，这是由于ZrO2-WO3二元固体强酸生成。对比不同ZrO2-WO3含量的样品，负载量-1为0.5wt.%ZrO2-WO3的Beta沸石表现出最高TOF值19.1h，比Beta沸石活性提高了25%。关键词：Beta沸石；干胶转化法；乙酰丙酸；酯化反应；过渡金属-II-ABSTRACTTheResearchontheSynthesisandMod

4、ificationofBetaZeolitesbySteamAssistedConversionMethodABSTRACTThesynthesisandmodificationofBetazeoliteshavebeenstudiedinthisdissertation,inwhichallsamplesarecharacterizedbyXRD、SEM、TEM、NH3-TPD、FITRandXRFtechniques.Esterificationoflevulinicacidisservedasaprobereactiontoevalua

5、tethecatalyticperformanceofthezeolites.Firstly,thesynthesisofBetazeolitesviathesteam-assistedconversion(SAC)methodhasbeenstudied.TheeffectofTEAOH/SiO2onBetazeolitessynthesizedbytheSACmethodandhydrothermal(HT)methodhasbeeninvestigated.TheresultsshowedthatthelowestTEAOH/SiO2r

6、atiowas0.06forBetazeolitessynthesizedbytheSACmethod,whileitwas0.20fortheHTmethod.Inaddition,Betazeoliteswithmesoporousstructureaggregatedbynano-crystalscouldbesynthesizedbytheSACmethod,butitcouldnotbeobtainedbytheHTmethod.BetazeoliteswithSiO2/Al2O3ratiosbetween5and30havebee

7、nsynthesizedbytheSACmethodandevaluatedintheesterificationoflevulinicacid.ItwasfoundthatthereactivityisenhancedwiththeincreaseofSiO2/Al2O3ratioandthesamplewithSiO2/Al2O3=30showsthehighestTOF-1valueat15.3h.Secondly,themodificationofBetazeolitesbyintroducingtranstionalmetalspe

8、cieshasbeenpotimzed.DifferenttransitionalmetalshavebeenintroducedintoBetazeolitesb