Ni(OH)2／TiO2复合光催化剂制备与产氢活性研究

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1、分类号——UDC密级学校代码!Q垒窆2劣j凄程歹大穿学位论文题目丛i(QH)2巫Q2复金出堡垡型鲍剑签鱼庄氢鲎：睦盈窒英文PreparationandphotocatalyticH2一produtionperformance题目Q￡盥i(QH)2』卫Q2P垦Q!Q堡垒鱼!Y塾研究生姓名壹叠指导教师姓名金窒国职称鏊撞申请学位级别硕士论文提交El期2Q!!生§旦论文答辩日期!Q!!生i旦学位授予单位峦圣墨三盘鲎学位授予日期答辩委员会主席至拯垄尘壁评阅人2011年5月强余茅￡J矢口颖独创性声明本人声明，所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研

2、究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得武汉理工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文使用授权书本人完全了解武汉理工大学有关保留、使用学位论文的规定，即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权武汉理工大学可以将本学位论文的全部内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存或汇编本学位论

3、文。同时授权经武汉理工大学认可的国家有关机构或论文数据库使用或收录本学位论文，并向社会公众提供信息服务。(保密的论文在解密后应遵守此规定)研究生(签名)：洛乡荨导师(签冬鳓日期纱虮f·Vg(注：此页内容装订在论文扉页)中文摘要能源与环境是二十一世纪人类面临和亟待解决的两大世界性的问题。由于化石燃料(煤、石油、天然气)的不断枯竭，以及燃烧化石燃料带来的同益严重的环境污染等全球性问题，开发新型的、环境友好的和可再生无污染的新能源引起世界各国的广泛关注。氢能源由于其高的燃烧值、燃烧产物是水以及无环境污染等优点，被看做是在未来的一种理想的替代

4、能源。太阳能由于其取之不尽用之不竭、清洁无污染、可再生等优点，必将对未来新型能源的开发起着举足轻重的作用。自从1972年日本科学家Fujishima和Honda在Ti02电极上发现光催化分解水以来，太阳光诱导光催化反应被普遍认为是一种将太阳能转化为氢能源的有效途径。因此采用半导体化合物进行直接的光催化来分解水产氢受到了人们的普遍关注。本论文采用Ni(OH)2和CuO复合Ti02半导体来提高Ti02的光催化分解水产氢的活性。首先，以P25和硝酸镍为前驱体，通过一步简单的沉淀法成功制备了Ni(OH)2纳米簇改性Ti02的纳米复合光催化剂(

5、Ni(OH)2．Ti02)。在甲醇溶液中，通过测试光催化分解水产氢的活性，研究了Ni(OH)2纳米簇的沉积量对催化剂分解水产氢活性的影响。这一研究结果表明在经过Ni(OH)2纳米簇的改性后，Ti02的光催化产氢活性得到了大大的提高。在试验中找出了Ni(OH)2的最佳沉积量为O．23m01％，这时的光催化产氢速率为3056gmolh’19～，对应的量子效率是12．4％，这一结果超过了纯Ti02的223倍。Ti02光催化产氢活性的明显提高是因为Ni(OH)2纳米簇在Ti02表面上的沉积。光催化活性提高的机理是因为Ni2+／Ni的电极电势的

6、位置(Ni2++2e。=Ni，Eo=一0．23V)要比锐钛矿Ti02的导带位置(一0．26V)稍微低一些，同时又要比W／H2的电极电势的位置(2旷+2e-=H2，Eo=．0．00V)高一些。这就使得Ti02导带的电子可以转移到Ni(OH)2上，将Ni2+的颗粒还原为Nio，而Nio的作用就是协助电荷的分离同时作为光催化产氢的助催化剂，从而提高了光催化分解水产氢的活性。CuO改性的Ti02(CuO．Ti02)光催化剂在甘油的水溶液中成功实现了有效的光催化分解水产氢和甘油的降解。以P25(德国Degussa公司)和硝酸铜为前驱体，采用溶液

7、浸渍法和煅烧法成功的将CuO纳米簇沉积在了Ti02的表面。对最后得到的CuO—Ti02纳米复合光催化剂做了以下的表征：X射线衍射分析、紫外l．可见漫反射光谱分析、X射线光电子能谱分析、N2吸附脱附、投射电子显微分析和荧光光谱分析。采用低功率的紫外发光二激光(LED灯)作为光催化分解水产氢的光源。CuO对光催化产氢的影响做了较为详细的研究，结果表明CuO纳米簇可以作为有效的助催化剂来提高Ti02光催化分解水产氢的活性。CuO的最佳沉积为1．3wt％，在0．1M甘油溶液中的产氢速率为2061}tmolh。1百1，此时的量子效率达到了13．

8、4％，这一数值超过了纯的Ti02活性的129倍。CuO纳米簇的量子尺寸效应被认为是改变了CuO在CuO．Ti02复合光催化剂中导带和价带的能带位置，这将有助于电子的转移，从而提高了催化剂光催化产氢的活性。这一研究使用Cu