cuoceo2-mox(m=co、mn、al和la)催化剂富氢条件下co氧化性能的研究

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1、CuO/CeO2MOx(M=Co、Mn、Al和La)催化剂富氢条件下CO氧化性能的研究龚磊b2罗来涛

2、王瑞

3、敖志勇

4、张宁(1.南昌人学理学院化学系330031;2.江西农业大学理学院化学系330045)摘要:本文研究TMOX(M二Co、Mn、Al和La)对Cu0/Ce02催化剂富氢条件下CO选择性氧化性能的影响,并运用XRD、BET、TPR和TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,血0、和CoQ的引入能提高CuO/CeO,催化剂富蛍条件下C0选择性氧化的活性,其屮以血0』

5、勺改性效果最好,80C时C0转化率达58%,140°C为100%。与其它CuO/CeO2-MOx

6、催化剂相比,CuO/CeO2-MnOx催化剂中载体的比表而积和孔容较人,粒径较小,CuO的还原峰温和C0的脱附温度鮫低,述原峰而积和C0的吸附量较大,活性组分与载体的相互作用鮫强。关键词:复合氧化物载体;CuO催化剂;CO选择性氧化;富氢StudyofCuO/CeO2-MOx(M=Co,Mn,AlorLa)catalystinthepreferentialOxidationofCOinH2_richgasesAbstract:TheinfluencesofMOX(M=Co,Mn,AlorLa)onCuO/CeO2catalystforCOoxidationinII2-r

7、ichgaseswereinvestigated.ThecatalystswerecharacterizedbyXRD,BET,TPDandTPRmethods・TheresultsindicatethattheadditionofMnOxandCc^CXicanimprovetheactivityofCuO/CeO2catalystforCOoxidationinH2-richgascs.ThcactivityofCuO/CcO2-MnOxcatalystarcthebestamongtheCuO/CcO2-MnOxcatalysts,theCOconversiono

8、fCuO/CcO2-MnOxcatalystarc58%and100%at80°Cand140nC,respectively.Comparewithothersamples,CeO2-MnOxsupporthaslargersurfacearea、porevolumeandsmallercrystalsize,inaddition,CuO/CeO2-MnOxcatalysthaslargerreductionpeakareaandCOadsorptionamount,temperatureofCOdesoiptionandCuOreductionislower,inte

9、ractionofmetal-supportisstronger.Alltheseareadvantageoustothecatalystactiveenhancement.Keywords:MOX(M=Co,Mn,AlorLa);CuO/CcO2catalyst;COselectivityoxidition;H2-richgases燃料电池可直接将化学能转变为电能,口清洁、高效,它包描有碱性燃料收稿日期:;修订日期:基金项目:江西省H然科学基金(2007GZH2643);江西省教育厅基金(GJJ08020)作者简介:龚磊(1974—),女,江西临川人,博士研究生,副教

10、授;研究方向:多相催化*通讯联系人(E-mail:nzhang@nuc.edu.cn)电池(AFC)、磷酸盐型燃料电池(PAFC)、熔融碳酸盐型燃料电池(MCFC)、固体氧化物型燃料电池(SOFC)、质子交换膜燃料电池(PEMFC),其中最冇槊用于电动交通工具和民用发电站的是PEMFC,其工作温度低(约为80°C)、低温启动性能好、功率密度和能量转换效率高[人PEMFC使用氢气为燃料,其所需耍的氢气一般通过醇或坯类的重整获得,但所得的氢气含冇浓度较高、使燃料电池Pt电极中毒的CO,导致电池失效,因此必须除去氢气中的少量COo目前,去除富氮条件下co的方式主要冇h2透过膜

11、的选择性扩散、CO选择性甲烷化及CO优先氧化(或选择性氧化),其屮CO优先氧化(PROX)被认为是最有前景的去除方式之一。用于PROX过程的催化剂大致可分为三类:一类是负载贵金屈催化剂,其中Pt系催化剂研究得最为广泛⑵,它具有较高的转化率及选择性,但相对PEMFC50〜125°C的工作温度,Pt系催化剂的最佳反应温度较高(200°C左右);另一类负载纳米金催化剂具有反应温度低的特点,50°C时CO的转化率即可达100%,但稳定性欠佳,随反应温度的上升,金催化剂的活性及选择性均大幅下降[現第三类为金屈氧化物催化剂,研究表明,过渡金屈及其氧化

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