ni改性的铜基催化剂的制备与三效催化性能研究

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1、摘要随着机动车、船舶等交通工具数量的迅速增加和火力发电等工业的发展，越来越多的—氧化碳（CO）、氮氧化物NOx（其中NO占90%以上）和怪类化合物（HC）等有害气体被排放到大气中。为了节约能源，贫燃发动机得到了大力的发展，但贫燃发动机将会排放更多的NO。如何消除CO、NO和HC成为国内外高度重视的问题，因此，研制开发能够有效催化转化、消除这些有害气体的环境友好催化剂，就成为当前的研究热点。近年来普遍研发CeOa・ZrO2固溶体作为新型催化剂的载体。目前利用CeO2-ZrO2固溶体负载Pd、Pt和Rh等贵金属作活性组分的三效催化剂，具有良好的性能。但由于贵金属价格昂贵，资源缺乏・因此研制非

2、贵金属催化剂引起了人们的尖注。本文选用容易获取且价格相对便宜的Cu作为催化剂活性组分>研究并制备了具有良好三效催化性能的新型非贵金属催化剂。1.采用共沉淀法制得Cei-入Z「入02载体，然后用等体积浸渍法负载Cu制得Cu/Ce匚Zr入Q催化剂。通过对比不同Ce/Zr比时Cu/Ce-Zr-0催化剂的催化活性，发现Cu/Ceo.eZgO?具有较佳的三效催化活性。从XRD图得出•Zr进入CeO?的晶格当中・形成了Ce・Zr固溶体•提高了CeOz的热稳定性•从而增强了催化剂的三效催化活性。2.以共沉淀法用Ni掺杂Ce-Zr固溶体•制得Ceo.6Zro.4Nix02载体，然后用等体积浸渍法负载Cu

3、•制得Cu/Ceo.6Zro.4NL02催化剂。先后考察了不同Ni含量和不同Cu含量对催化剂催化活性的影响•得出Cuo.o3/Ceo.6Zro.4Nio.i02具有较好地催化活性。同时从XRD上可看岀•Ni进入Ce-Zr固溶体中*形成了Ce-Zr-Ni固溶体，Ce、Zr、Ni之间发生协同作用•进一步增强了催化剂的三效催化活性；从SEM中看出，Ni的加入使催化剂颗粒细化，阻止了颗粒的团聚。将Ceo.6Zro.4Nio.i02和用La改性过的y-AI2O3（记为La-AI2O3）机械混合作为复合载体>然后用等体积浸渍法负载Cu，制得Cuo.o3/Ceo.6Zro.4Nio.i02/La-AI

4、203催化剂。当La-AhOs含量为20%，Cuo.o3/Ceo.6Zro.4Nio.i02/La-AI203催化剂具有最佳的催化活性-CO的Tso小于100°C，NO和CaHe的T50分别为240和250°C，且三者分别在140°C、300°C和450°C能完全转化。经过1000°C老化后该催化剂依然保持着良好的活性，说明其热稳性好。从XRD和SEM图中都可以看出La-AI2O3的加入能是催化剂颗粒更加细化，从而增大催化剂的比表面积，有利于催化剂提高催化性能。尖键词：铜；钵；错；鎳；氧化铝；三效催化剂AbstractAbstractWiththerapidincreaseofthenu

5、mberofvehicleslikemotorvehiclesandships,andthedevelopmentofindustrysuchascoal-firedplants,moreandmoreharmfulgases-forinstance,,carbonmonoxide(CO),nitrogenoxidesNOxofwhichmorethan90%isNO,andhydrocarbons(HC)-areemittedintotheatmosphere.Inordertosaveenergy,lean-burnenginehasbeendevelopedgreatly,butt

6、heengineswillemitmoreNO.HowtoremoveCO,NOandHCbecomesanimportantconcernathomeandabroad.Therefore,developinganenvironmentallyfriendlycatalyswhichcancatalyzetheconversionreactionoftheseharmfulgaseseffectivelyisapresentresearchhotspot.Inrecentyears,CeO2-ZrO2solidsolutioniswidelydevelopedassupportinne

7、wcatalysts.Currentlythethree-waycatalystusingCeQ・ZrO2solidsolutionbyloadingpreciousmetalslikePd,PtandRhasactivecomponentshasgoodperformance・However,preciousmetalsareexpensivescarceresources,thedevelopmentofnon-noblemet