非贵金属催化剂的制备及三效催化性能的研究

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1、大连理工大学硕士学位论文摘要近年来，汽车尾气污染问题日益严重，已经成为城市大气污染的主要污染源之一，受到社会的广泛关注和重视。以Pt、Pd和Rh等贵金属为活性组分的三效催化剂已经实际应用于汽油车尾气的治理。但其存在贵金属资源短缺、价格昂贵、成本过高以及产生二次污染等问题。因此，开发一种廉价、高效的非贵金属催化剂来代替贵金属三效催化剂有着非常重要的意义。在此研究背景下，本论文采用等体积浸渍法制各了以C002，ceo．幽．402，Ce02／丫．A1203以及Y．A1203为载体的负载型非贵金属催化剂，然后在模拟汽车尾气主要组成的气氛下，研究了这些非贵金属催化剂脱除CO

2、，C3H6和NO的催化活性，老化前后的催化剂的结构性能以及氧化还原性能分别采用XRD和HE．TPR等技术进行了表征，主要研究内容和实验结果如下：1．通过比较相同载体，不同活性组分催化剂的活性发现，铜基催化剂显示出良好的三效催化活性，其中CuO／Ce02／V．Al：03催化剂具有最优的三效催化性能。2．通过筛选Cc02的担载量以及活性组分CuO的担载量优化了CuO／Ce02／1'．A1203催化剂，然后将制备的最优催化剂与贵金属Pd／CcO：／v．A1203三效催化剂进行了活性比较，结果表明，CuO／Cc02一．A1203具有与贵金属催化剂相似的催化性能，而且与Pd

3、／Cc02一．A1203相比较，CuO／Cc02／'1，．A1203具有更好的低温活性，CO，HC和NO。的起燃温度分别为130oC，250oC和250oC，在350oC三种原料气的转化率都能达到90％(空速为5000011"1)。3．实验中制备了铜基催化剂的老化样品，并进行了活性评价，结果表明，对于老化前后的CuO／Ce02／'t．A1203催化剂，CO，HC和NO。的起燃温度分别从130oC，250oC和250oC升高到2000C，270oC和270oC，CO的完全转化温度从1800C升高到250oC，而HC和NO在老化前后样品上都能在3500C时达到完全转化

4、。说明CuO／Cc02／"l，．A1203老化样品依然具有较好的三效催化性能，即CuO／Cc02／1,．A1203催化剂具有很好的抗老化性能。4．通过XRD和H2．TPR等手段表征了老化前后的催化剂活性组分状态的变化，结果表明：对于老化前后的CuO／Ce()2／'t．A1203催化剂，CuO都能够很好的分散在载体上，并且其氧化还原性质在老化前后也变化很小，这可能是该催化剂具有较好的抗高温烧结能力的微观原因。关键词：CuO／Cc02／丫．A1203催化剂；NO；CO；C3H6非贵金属催化剂的制各及三效催化性能的研究Preparationofnon--noblecat

5、alystsanditsapplicationasathree—-waycatalystAbstractRecently,exhaustpollutionofmotorvehiclewhichhasbeenincriminatedasoneofthecausesofairpollutionincitieshasbecomeasocialproblem，causingwidepublicconcern．Aconventionalthree—waycatalyst，whoseactivecomponentisPt，PdandRh，hasshowngoodcatalyt

6、icperformanceinpracticaluse．Buttherearemanyproblems，suchasexpensivepriceandhighcost，producingsecondarypollution，andSOon．Somanyreaearchersarestudyingonnewthree—waycatalystwithnon-noblemetalastheactivecomponent．Underthisbackground，aseriesofsupportedCuOcatalystsanditsagedsamplesusingCe02

7、，Ceo．6Zr0A02andCe02／1／-A1203asthesupportswerepreparedbyimpregnationmethod，andtheircatalyticactivityforsimultaneousremovalofCO，C3H6andNOwereinvestigated．ThestructureandredoxpropertyofthecatalystswerecharacterizedbyXRDandH2-TPR．theresultsareasfollows：1．Copper-basedcatalystshadgoodTWCper

8、forma