助剂对Ru CeO2 催化剂的表面性质及氨合成性能的影响

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1、第40卷第7期燃摇料摇化摇学摇学摇报Vol.40No.72012年7月JournalofFuelChemistryandTechnologyJul.2012文章编号:0253鄄2409(2012)07鄄0848鄄07助剂对Ru/CeO催化剂的表面性质及氨合成性能的影响2林建新,张留明,王自庆,王摇榕,魏可镁(福州大学化肥催化剂国家工程研究中心,福建福州摇350002)摘摇要:以KF、KNO、Ba(NO)、CsNO为助剂前驱体,CeO为载体采用氧化还原共沉淀法制备了一系列无氯负载型钌催33232化剂,考察了助剂种类和助剂含量及单双助

2、剂对Ru/CeO氨合成活性的影响,并采用N物理吸附、CO脉冲吸附、XRD、XRF22等表征手段,考察了助剂对Ru/CeO催化剂比表面积、孔分布、钌分散度的影响。结果表明,F与碱金属、碱土金属一样可以2促进Ru/CeO催化剂的氨合成活性,四种单助剂中以CsNO前驱体为助剂的促进效果最好,而对于双助剂Ba+Cs的促进效23-1果最明显,在400益,10MPa,10000h反应条件下,出口氨浓度达到了13.3%。加入助剂后使各Ru/CeO催化剂表面结构发2生改变,但是催化剂的结构因素对氨合成活性的影响不明显,电子效应才是影响催化剂氨合成

3、活性的主要因素。关键词:助剂;钌;氨合成;二氧化铈中图分类号:X703郾1A摇摇文献标识码:AEffectofpromoteronstudypropertiesandcatalyticactivityofRu/CeOcatalystforammoniasynthesis2LINJian鄄xin,ZHANGLiu鄄ming,WANGZi鄄qing,WANGRong,WEIKe鄄mei(NationalEngineeringResearchCenterofChemicalFertilizerCatalyst,FuzhouUnivers

4、ity,Fuzhou摇350002,China)Abstract:AseriesofRubasedammoniasynthesiscatalystssupportedbyceriawithdifferentpromoterprecursors,suchasKF、KNO、Ba(NO)、CsNO,wereprepared.Notonlystudiedtheeffectofsingleand3323doublepromotersforthecatalyticactivitybutalsostudiedtheeffectofpromote

5、rs蒺kindsandcontent.N2physisorption,COchemisorptionandX鄄raydiffractionwerecarriedouttoinvestigatetheeffectofpromoteronsurfacearea,poresizedistributionandrutheniumdispersionofcatalysts.IthasbeenfoundthattheeffectivenessofFionjustliketheroleofalkalineoralkaline鄄earth鄄pro

6、moterforammoniasynthesis.Forthesingle鄄promotedRu/CeOcatalyst,cesiumprovedtobemosteffectiveinthestudiedfourpromoters.Forthedouble鄄promoted2one,theactivityofthecatalystwasaffectedremarkablybycesiumandbariumco鄄exists.Ammoniasynthesis-1concentrationofover13.3%wasobtainedo

7、verBa+Cs鄄Ru/CeOcatalystunder400益,10MPaand10000h.2ThestructureandthesurfacepropertyofRu/CeOcatalystwerechangedwhenpromotersadded.Butthereal2factortoimprovingcatalyticactivityiselectroniceffectratherthanstructuralfactors.Keywords:promoter;ruthenium;ammoniasynthesis;ceri

8、a[11]摇摇钌基氨合成催化剂助剂主要有碱金属及其氧化Murata等考察了镧系氧化物对Ru/AlO23[1,2]物或氢氧化物、碱土金属氧化物及其氢氧化催化性能的影响,发现在反应条件下镧系金属以还[3~5][6,7]物和稀土元素氧化物等。对不同载体负

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