单钯型汽车尾气净化催化剂研究.doc

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1、单¥巴型汽车尾气净化催化剂研究胡劲召1,李凤仪21.琼州学院化学系，海南五指山572200；2.南昌大学应用化学硏究所，江西南昌330047摘要：应用流动体系微型反应和怠速实验装置对Pd/Ni^a-Ce-Al汽车尾气;靴催化剂的CO、C3H8.NO转化活性进行了评价、研究了镇含La-Ce-Al涂层对催化剂活性的影响、对催化剂进行了TPR、CO-TPD、O2-TPD.C3H8-TPD表征。结果表明：银对Pd/La-Ce-A1催化剂具有良好的助催化作用；在实验条件下，镇含量为15%时催化剂小试评价具有最好的CO、C3H8氧化活性和NO还原活性；La-C

2、e-A1涂层比例对催化剂转化活性影响很大；Pd/Ni/La-Ce-Al催化剂具有非常高的CO、HC三效氧化活性，但其NO三效还原活性有待改善。关键词：耙；¥臬；汽车尾气;催化剂中图分类号：TQ426.96文献标识码：A文章编号：1672・2175(2008)04-1446-04汽车尾气是城市空气污染的一个主要来源,目前各国使用的汽车尾气净化催化剂的主要活性成分是贵金属Pt、Rh，但其价格昂贵，还容易被S、P、Pb等中毒丧失活性。另外，Rh世界储存量很少、资源短缺矛盾日益突出。与传统Pt、Rh贵金属催化剂相比，单¥巴型汽车尾气净化催化剂则具有快速起燃

3、、热稳定性好、耙资源相对丰富、价格便宜等潜在优势3铁因此，本文就单¥巴型汽车尾气净化催化剂在其助剂、涂层、表征和怠速实验方面开展了一些研究工作。1实验部分1.1催化剂活性评价及装置小试催化剂活性评价采用流动体系微型反应器。样品用量为200mg,原料气空速为12000h'o测催化剂对NO还原活性时，原料气为CO(7%)+NO(2%)心瓯(2%)+N2(余)；测催化剂对CO、C3H8氧化活性时,原料气为CO(7%)+NO(2%)+C3H8(2%)+N2(余)与O2(12.5%)+N2(余)的混合气，按当量数5=(2[O2]+[NO])/([CO]+9[

4、C3H8])=I来调节混合气组成。原料气和尾气中NO用13X分子筛柱分离，CO用碳分子筛柱分离C3H8用proparkQ柱分离，含量使用上分102G型气相层析仪热导池检测,最后由浙江大学智能信息工程硏究所N・2000双通道色谱工作站定量分析。怠速实验催化剂活性评价使用昌河铃木汽车MPI+TWC(4缸1000CC5速)，CO、HC和NO*定量分析采用汽车尾气五组分分析仪。1.2催化剂制备小试催化剂制备过程和方法如下：以40〜60目的堇青石(2MgO-2Al2O3-5SiO2)为第一载体,在其上涂布含有一定比例La.Ce的超细铝胶粒子(0.5卩)涂层作

5、为第二载体、干燥、焙烧，制得复合载体后,根据需要浸渍各种助剂¥臬和活性组分¥巴并再干燥、焙烧。最后，将催化剂在氢气条件下程序升温还原。制得的系列催化剂记为:Pd(«)/Ni(/?)/La-Ce-AI(y)/40〜60目堇青石。其中：a、0分别表示活性组分¥巴、助剂课与复合载体的质量干分比；La-Ce-Al表示含—定比例¥阑¥市的氧化铝涂层；y表示La-Ce-Al涂层与第一载体(40〜60目堇青石)质量百分比。通过上述方法制得催化剂如下：(心)・8%。，0=0.00%。、9%。、15%。、20%。、26%。，尸33%芹□(a=0.8%o0=15%。，

6、尸14%X怠速实验催化剂的制备方法同上，只是以400目蜂窝陶瓷堇青石代替40〜60目堇青石作为第一载体。制得的催化剂记为:Pd(a)/Ni(/?)/La-Ce-Al(y)/400目堇青石。其中：a、0、y含义与前面相同，最后制得的怠速实验催化剂为(a=0.8%o,0=15%。，尸15%X2结果与讨论2.1谋含量对Pd/La-Ce-Alm剂CO、C3H8和NO转化活性的影响¥臬含量对Pd/Ni/La-Ce-Al催化剂CO、C3&和NO活性评价结果如图1、图2、图3所示。与Pd/La-Ce-Al催化剂相比，可以看出：(I)谋含量为9%。时,Pd/Ni/

7、La-Ce-Al催化剂对C3H8和NO转化活性都有所增大，但增幅不咼。而对CO转化活性明显增强:280°C时转化率由52%提高到100%,增幅达48%1i期Pd/Ni/La-Ce-Al催化剂在低攥含量(小于9%。)情况下，助剂攥的存在对提高催化剂c3h8.no转化活性作用不明显,但对CO却有良好的助氧化作用。(2)操含量为15%。时，Pd/Ni/La-Ce-Al催化剂008060402009152026催化剂中線含量/%o图1:280°C时鎳含量对催化剂CO转化率的影响Fig」EffectsofNicontentonCOconversionrate

8、ofcatalystat280°C100ooooo8642cMm煤渥医09152026催化剂中银含fi：/%0图2:45C