基于甘油乙酰化反应的高选择性催化剂研究.pdf

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4、完成时间二〇一五年五月StudyonthepreparationofhighlyselectiveheterogeneouscatalystsforacetylationofglycerolADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：RenYahuiSupervisor：Prof.ZhangYujunA.P.XuYuandongSchoolofChemistry&ChemicalEngineeringHenanUniversityofTechnology,Zhengzhou,China摘要甘油是制备生物

5、柴油时的主要副产物，甘油经过乙酰化后的产物为单醋酸甘油酯(MAG)、双醋酸甘油酯（DAG）和三醋酸甘油酯(TAG)；其中MAG广泛用作制造食品、粘胶、肥皂、蜡烛以及化纤等原料，也可用来作为火药、醋酸纤维素涂料、鞣制皮革和燃料的溶剂以及增塑剂；TAG可以用作生物柴油的燃料添加剂，单醋酸甘油酯和三醋酸甘油酯作为甘油的衍生物，提高了甘油的使用性能，这为甘油的综合利用开辟了一个新的方向。本实验拟以甘油和冰乙酸为原料，通过研究不同类型的催化剂，筛选出对某单一产物较高的催化剂，用来制备高单醋酸甘油酯含量或者高三醋酸甘油酯含量的产物，具体的实验内容如下：(1)本实验主要采用了

6、PTSA/SBA-15作为催化剂。考察了催化剂的制备条件对催化性能的影响，通过FT-IR、BET和XRD表征可知活性组分PTSA((对甲苯磺酸)已负载到载体SBA-15上；由TG-DTG表征可知，催化剂负载后进行活化的温度不应超过300℃，本实验采用的活化温度为250℃。考察了催化剂制备MAG时的性能，并对甘油和乙酸直接酯化合成单醋酸甘油酯的工艺条件进行优化。通过实验可知，催化合成单醋酸甘油酯的最佳条件为：醇酸摩尔比为1:3，反应时间为3h，反应温度为110℃，催化剂的使用量为甘油质量的20%，PTSA的最佳负载量为使用2mol/L的对甲苯磺酸溶液进行浸渍负载。

7、在此反应条件下，甘油的转化率可达到95.21%，单醋酸甘油酯的收率达到77.55%。制备TAG的试验中，在第三章确定的工艺条件下考察了负载量及催化剂使用量对乙酰化反应中得到TAG收率的影响。根据第三章的最优反应条件，筛选出对应此反应最好的催化剂为：使用TPSA/SBA-15，在此条件下，三醋酸甘油酯的收率可达到46.69%，此时催化剂的制备条件为使用1mol/L的PTSA无水乙醇溶液进行浸渍，所使用催化剂的质量为甘油质量的15%。(2)本实验分别采用溶液沉淀法和共沉淀法制备出ZrO2和ZrO2-TiO2，然后使用磷钨酸（TPA）作为活性组分，制备TPA/ZrO2

8、、TPA/ZrO2-Ti