铋基氧化物和铈基复合氧化物上亚甲基蓝光催化降解性能的研究.pdf

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3、，蠢；素＾分类号：学校代码：10165密级：学号：201211000966硕士学位论文铋基氧化物和铈基复合氧化物上亚甲基蓝光催化降解性能的研究作者姓名：张书书学科、专业：物理化学研究方向：催化化学导师姓名：单文娟副教授2015年5月辽宁师范大学硕士学位论文摘要随着工业科技的发展，化工过程产生了大量的污染物，使得人类赖以生存的水资源无论在质量和数量上都在减少。有机染料的使用就是这样一个典型的污染水源的过程。有机染料具有着色强、稳定性好的特性，使得其废水处理的难度增大，水质污染也越来越严重。因而，对于如何高效的降解有机染料污染物成了研究者们的重要研究课题之

4、一。本文选取了有机染料中具有代表意义的亚甲基蓝(MB,methyleneblue)为反应物，以铋基氧化物和铈基复合氧化物为催化剂，考察了可见光下光催化降解亚甲基蓝的性能。实验条件的筛选对于整个实验至关重要，研究课题首先对光催化降解反应条件进行优化：包括亚甲基蓝的浓度，催化剂用量，吸附平衡时间以及亚甲基蓝自降解的影响。通过对一系列实验条件的优化得到反应的最佳实验条件，即催化剂用量为5mg/mL，亚甲基蓝溶液浓度为4~5ug/mL，暗室静置吸附平衡时间为1h，光源为220W钨灯，并以此建立整个实验体系。铋系材料在光催化领域有着较好的应用前景，本文制备了三个系列的铋系材料，包括不同

5、晶相的氧化铋、Ca-Bi复合氧化物及Ti-Bi复合氧化物催化剂并对其进行了光催化降解亚甲基蓝性能的测试。研究结果表明：1)铋氧化物的光催化性能与氧化铋的晶相相关，其中-氧化铋的光催化活性优于-氧化铋；用沉淀法制得的铋氧化物中-氧化铋光催化活性最高，随着焙烧温度的升高，-氧化铋逐渐转变为-氧化铋，在光催化降解亚甲基蓝反应中活性明显降低；2)用浸渍法制备的Ca-Bi复合氧化物的光催化降解亚甲基蓝活性与Ca-Bi-O的组成相关，经600℃焙烧后形成的活性组分Bi1.8Ca0.4O具有最高的光催化活性，反应4小时后，亚甲基蓝降解率达到99.33%；3)Ti-Bi复合氧化物催

6、化剂随着Ti掺杂量的增加亚甲基蓝降解的光催化活性增加。铈基材料作为催化剂在多个领域都有较为突出的催化活性，而在光催化领域的研究则相对较少。本研究采用水热合成法制备了不同形貌的氧化铈和Ce-Sn-O、Ce-Zn-O系列的铈基复合化合物。通过实验证明：氧化铈的形貌在亚甲基蓝降解活性方面存在一定的影响，其对亚甲基蓝的初始降解速率较高，但失活较快，反应4小时后，降解率比初始的第一小时仅增加了10%左右。Ce-Sn-O、Ce-Zn-O系列催化剂通过物相表征说明Sn、Zn能够掺杂进入氧化铈的晶胞，但对氧化铈的光催化活性没有促进作用。考察了太阳光下Ce-Ti-O系列催化剂上亚甲基蓝光催化活

7、性。结果表明少量Ce的引入可提高催化剂的光催化活性。Au/Ce0.03TiO2催化剂上亚甲基蓝光催化降解第一小时的降解率可达99%，明显高于Au/TiO2（P25）较高；Au/CexTiyO2催化光催化降解亚甲基蓝符合动力学一级反应，少量的Ce引入能够明显提高动力学常数，因而具有更高的降解速率。关键词：铋系化合物；铈基材料；亚甲基蓝；光催化-I-铋基氧化物和铈基复合氧化物上亚甲基蓝光催化降解性能的研究Thedegradationofmethyleneblueoverbismuthandceriumbas