铈基氧化物负载纳米金催化CO氧化的研究

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1、中文摘要中文摘要CO作为大气中主要污染物之一，其氧化消除对于工业、环保、军事和人类生活等各方面具有重要的实际意义。本文采用沉积沉淀法与微波法分别制备了一系列负载型金催化剂Au／Cel．x2奴02，考察了其在CO氧化反应中的催化活性，同时结合了XRD、BET比表面积、Raman、H2．TPR和TEM等多种手段对催化剂的结构进行了表征，并与催化性能进行关联。采用沉积沉淀法制备催化剂，考察了载体制备方法(制备条件)，载体结构和载体掺杂对于催化剂性能的影响。表征结果表明，采用溶胶凝胶法并通过添加表面活性剂PEG．20000、石

2、油醚可制得具有较大比表面积的立方晶相Cel．xZrx02载体；sr的掺杂增加了载体表面氧空位的量和比表面积。此外，本文还研究了金负载量、焙烧气氛、焙烧温度及时间等因素对催化活性的影响。采用此方法在CO气氛下400℃焙烧3h可制备得到金粒径在3．7nln范围内的Au／Ceo．洳．202催化剂，其在45℃即可将CO完全氧化。纳米级金粒子与载体的相互作用和在其表面的高分散度是催化剂具有良好活性的原因。采用微波法，一步合成了Au／Cel-xZrx02催化剂，并考察了制备过程中的微波功率、PEG用量、焙烧温度、金粒子的沉淀方式和

3、金负载量等因素对催化活性存在的影响。制备过程中加入PEG做为微波吸收剂，采取分次沉淀(SP)方式沉淀金，经微波照射、焙烧处理后即可得到金粒径尺寸在4．2nlrl左右，活性与沉积沉淀法相当的金催化剂。该法制备的催化剂中纳米金粒子均匀的分散在载体的表面、并具有大比表面积是其具有良好活性的原因。与沉积沉淀法法相比较，该法具有制备方法简单、反应时间短、环境友好等优点。关键词：负载型金催化剂；铈基复合氧化物；CO氧化；微波黑龙江大学硕士学位论文AbstractAsoneofthemajorairpollutants，theoxi

4、dationofcarbonmonoxidehasimportantpracticalsignificanceforindustry,environmentalprotection，militaryandeveryaspectofhumanlife．Inthispaper,aseriousofAucatalystswerepreparedbydeposition-precipitation(DP)andmicrowaveirradiation(MW0methodsandtestedinCOoxidation．Thesa

5、mpleswerecharacterizedbyXRD，BET，Raman，TPR，TEMmeasurements?andtheresultswererelatedtothecatalyticperformance．ForthepartofDPmethod，theinfluenceofpreparationmethods，optimizationsynthesisconditionandthestructuresofthesupportsonthecatalyticactivitiesoftheAu／Ceo．sZro．

6、202catalystsWasinvestigated．Theresultindicatedthatthesupportswithhi}ghspecificsurfaceareaandcubicstructurecouldbepreparedbysol—gelmethod、舫tlltheadditionofpetroleumetherandsurfactant．Theoxygenvacancyandthespecificsurfaceareaofthesupportwereincreasedbytheadditiono

7、fSt．Moreover,theeffectofpreparationfactorssuch雒Auloadings，calcinationatmosphere，temperatureandtimeonthecatalyticactivitiesWaSalsodiscussed．Usingthismethod，aseriesofAu／Ceo．iZr0202catalysts谢也Auparticlesizeof3—7nmwereobtainedunderCOatmosphereat400℃calcinedfor3h，whi

8、chcanoxidizeCOcompletelyat45℃．Thehighcatalyticactivityofthecatalystscouldbeattributetothefollowingtworeasons：oneisthestronginteractionbetweenthesupportandtheAuparticl