MnO_x基催化剂上甲醛室温催化氧化反应的研究.pdf

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1、MnOx基催化剂上甲醛室温催化氧化反应的研究庞光龙2015年1月中图分类号：UDC分类号：MnOx基催化剂上甲醛室温催化氧化反应的研究作者姓名庞光龙学院名称化学学院指导教师张韫宏教授麻春艳副研究员答辩委员会主席高志明教授申请学位理学硕士学科专业化学专业学位授予单位北京理工大学论文答辩日期2015年01月ResearchonCatalyticOxidationofFormaldehydeoverMnOx-basedCatalystsatroomtemperatureCandidateName：GuanglongPangSchoolorDepartment:Sch

2、oolofChemistryFacultyMentor:Prof.YunhongZhangAssociateProf.ChunyanMaChair,ThesisCommittee：Prof.ZhimingGaoDegreeApplied:MasterofScienceMajor：ChemistryDegreeby:BeijingInstituteofTechnologyTheDateofDefence：Jan，2015研究成果声明本人郑重声明：所提交的学位论文是我本人在指导教师的指导下进行的研究工作获得的研究成果。尽我所知，文中除特别标注和致谢的地方外，学位论

3、文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京理工大学或其它教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的合作者对此研究工作所做的任何贡献均已在学位论文中作了明确的说明并表示了谢意。特此申明。签名：日期：摘要众所周知，主要来源于建筑装饰材料的甲醛已经成为最主要的室内污染物，低浓度的甲醛对人体健康有着很大的负面影响，甚至可能诱发癌症。研究表明，室温催化氧化甲醛技术被认为是最有效的甲醛消除技术之一。由于其优异的催化性能，MnOx催化材料在室温催化氧化甲醛方面的研究受到越来越多的关注。在本研究中，我们利用水热法制备了不同形貌和结构的MnO2微球，

4、考察了其室温催化氧化甲醛的催化性能；还利用溶胶凝胶法制备了不同形貌的MnO2微球负载的纳米金催化剂，研究了Au/MnO2催化剂在室温催化氧化甲醛反应中的催化性能和反应机理。研究结果表明：（1）MnO2微球的催化活性与其晶体结构有关，由纳米棒和铁饼状的纳米片组成的MnO2中空球（MnO2-S3）展现出最高的催化活性，室温下甲醛的转化率是30.6%。这主要是因为MnO2-S3样品的晶型是γ-MnO2，而且样品中含有最多的高价态锰原子（Mn4+和/或Mn3+），高价态锰原子可能有助于MnO2催化剂催化活性的提高。（2）Au/MnO2催化剂的催化活性受载体晶型的影响，

5、Au/MnO2-S3催化剂表现出最高的催化活性，室温下将59.2%的甲醛氧化为CO2和H2O。Au/MnO2催化剂的催化活性要明显高于MnO2，主要是由于金-载体的相互作用不仅增加了催化剂中高价锰原子，而且能促进催化剂表面氧物种的转化。这都有助于Au/MnO2催化剂催化性能的提高。（3）我们还提出了Au/MnO2催化剂上甲醛氧化反应的一种作用机理：甲醛被表面晶格氧活化而氧化成亚甲二氧基（DOM），化学吸附羟基作用于甲酸盐的形成和氧化过程，而分子氧在催化剂表面被活化来提供反应过程中的化学吸附羟基。关键词：MnO2微球；Au/MnO2催化剂；甲醛氧化；反应机理IA

6、bstractItiswellknownthatformaldehyde(HCHO),theprimaryindoorpollutanttoday,isemittedfromwidelyusedbuildinganddecorativematerials.Aconcentrationofformaldehydeexceededstandardlevelcouldhaveaharmfuleffectonhumanhealth,andmightevencausecancer.Catalyticoxidationofformaldehydeatroomtempera

7、tureisidentifiedasoneofthemosteffectivemethodsforformaldehydeelimination.Duetoitsexcellentcatalyticperformance,theresearchonformaldehydeoxidationoverMnOxcatalystsisattractingmoreandmoreattention.Inourwork,MnO2microsphereswithvariousmicrospheresandstructureswerepreparedbythehydrother

8、malmethod,andtheAu/