负载型金催化剂上甲醛低温氧化性能研究.pdf

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1、LowTemperatureCatalyticOxidationofFormaldehydeoverSupportedGoldCatalystsADissertationSubmittedtoZhejiangNormalUnversityfortheDegreeofMasterofSciencebyZhangNaSupervisedbyProf．J／Q咖LuZhejiangKeyLaboratoryforReactiveChemistryonSolidSurfaces。InstituteofPhySicalChemistry,ZhejiangNormalUni

2、versity,Jinhua，ChinaApril,2012负载型金催化剂上甲醛低温氧化性能研究摘要IMIIIIMIIIIIIIIIIIIlUIIlY2194436甲醛室内空气中最主要也是最严重的污染物，通过建筑和装修材料释放出来，且长达数年，长期居住在含有甲醛的室内容易引起癌症及免疫功能异常等健康问题。因此，迫切需要一种有效消除室内甲醛污染的方法。目前，治理甲醛污染的方法有多种，但大都存在各自的缺点。催化氧化技术是目前公认的最理想的消除甲醛方法。催化氧化甲醛的催化剂主要有负载型的过渡金属和贵金属，负载型Au催化剂低温催化氧化甲醛反应是近来研究的热点，对Au催

3、化氧化甲醛的一理论研究也取得了一定的进展。根据文献报道，影响Au催化剂的因素主要有催化剂的制备方法、载体类型以及Au颗粒形貌的影响。然而，载体与Au之间的相互作用，以及Au的形貌和价态等对催化氧化甲醛的影响，还没有详细的研究。因此，本论文研究工作采用Ce02．Si02为载体，以沉积．沉淀法制备各种负载型Au催化剂，考察Ce02晶粒大小对Au的颗粒大小、分布及催化剂氧化还原能力的影响；除此之外，还通过掺杂稀土元素对Ce02进行改性，从而研究CexMl．。02复合氧化物载体对催化剂性能的影响。具体研究结果如下：1．载体(Ce02)分散度对Au／Ce02．Si02催

4、化剂上甲醛的催化氧化影响。通过将不同量的Ce02负载于Si02上，得到了不同分散度的Ce02载体。通过X射线衍射，元素分析，N2物理吸附，程序升温还原，透射电镜和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征，并考察了催化甲醛氧化活性。结果表明，随着Ce02分散度的增加，Ce02晶粒尺寸减小，负载的Au颗粒尺寸随之减小，并产生了高价态的Au物种。O．8Au／0．06Ce02一Si02催化剂表现出了比2．4Au／Ce02更好的低温催化活性，这可能与前者更好的氧化还原性能、载体上氧缺位的生成，Au3+以及小颗粒Au物种与小颗粒Ce02之间的接触界面性质有关。2．掺杂型铈基载体对

5、Au／Ce，M1．。02．d催化剂上甲醛的催化氧化影响。摘要通过溶胶凝胶法制备了掺杂微量Pr，Zr，La的Ceo,M1．。02-d载体，采用沉积沉淀法制备了Au／Ce噬M1．。02-d催化剂，并考察了其对HCHO的催化性能。实验结果表明，Zr的掺杂提高了催化剂的催化性能。同时，以相同的实验方法制备了系列Au／Ce噬Zrl《02．d催化剂，改变配比X，考察掺杂量的不同对HCHO催化性能的影响。实验结果表明，2．4Au／Ce0．9Zro．102的HCHO催化活性高于其它掺杂量的催化剂，且随着Zr含量的增加，催化剂对HCHO的催化氧化性能下降。这可能是Zr的掺杂量不

6、同，因而载体的比表面及粒径大小不同，进而影响Au颗粒大小及催化剂的氧化还原性能。TEM表征结果显示，低掺杂量的催化剂上Au颗粒尺寸明显小于未掺杂及高掺杂量的催化剂，而TPR表征结果证明2．4Au／Ceo．9Zr0，102的氧化还原性能高于高掺杂量的催化剂。关键词：甲醛；Au催化剂；载体分散度；催化氧化；固溶体LowTemperatureCatalyticOxidationofFormaldehydeoverSupportedGoldCatalystsABSTRACTFormaldehydehasbecomeoneofthemostimportantandser

7、iousindoorairpollutants．whichisemitted盘．0mthewidelyusedconstructiveanddecorativematerials．Long-termexposuretoindooraircontainingofHCHOmaybedetrimentaltohumanhealth，resultingindiseasessuchascancerandrespiratorytracttumors．Thus，greateffortshavebeenmadetoreducethein．dooremissionofHCHO．

8、Therearemanymethods