上转换发光纳米材料的制备及其在传感器中的应用.pdf

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1、中国科学技术大学硕士学位论又上转换发光纳米材料的制备及其在传感器中的应用作者姓名：学科专业：导师姓名：完成时间：韩俊芬分析化学张忠平研究员二。一四年五月UniversityofScienceandTechnologyofChinaAdissertationformaster’Sdegree㈣删Y2601412PreparationofUpconversionNano-·materialsanditsSensingApplicationAuthor’sN锄e：Speciality：一●芝iupervlsor：

2、1⋯‘‘‘tinishedtime：JunfenHJuntenanAnalyticalChemistryProf．ZhongpingZhangMay,2014中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除己特另tlDN以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名：鲣签中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中

3、国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。／讼开口保密(年)作者签名：箍酸左导师签名：签字日期：矽件．石．弓摘要上转换发光纳米材料由于其发光效率高、发光寿命长、发射峰窄、Stokes位移大、化学稳定好、细胞毒性小、背景干

4、扰小和几乎不存在光漂白等优点，被广泛用于离子和分子检测、生物标记、细胞成像及活体检测中。与普通的下转换纳米材料相比，该上转换纳米材料是用低能量的近红外光激发，发射高能量的可见光，因此，对生物组织伤害小，而且穿透能力强，是理想的荧光材料。本文以检测亚硝酸根为目的，建立了一种基于上转换发光的比率荧光法，提高了检测的准确度和灵敏度，并且在实际样品检测中得到了很好的应用。第一章主要概述了上转换纳米粒子的发光机理、制备方法、表面功能化以及其在传感器方面的诸多应用。第二章，我们通过高温法制备了NaYF4：Yb，Er上转

5、换纳米粒子(UCNPs)，由于表面有油酸覆盖，该纳米粒子只溶于环己烷，氯仿和甲苯等有机溶剂中。因此，我们又采用配体交换法，用聚丙烯酸(PAA)替代表面的油酸，将其转化为水溶性。同时我们通过改变掺杂离子，制备了发蓝光的NaYF4：Yb，Tm和发绿光的NaYF4：Yb，Ho。最后通过透射电子显微镜、选区电子衍射、X射线粉末衍射仪、红外光谱仪以及荧光光谱仪对所合成的NaYF4：Yb，Er纳米颗粒进行表征，实验结果表明，所合成的上转换纳米粒子在水溶液中具有很好的分散性，发光效率高而且发光稳定好。第三章，我们用所合成

6、的NaYF4纳米颗粒作为探针，借助染料中性红和亚硝酸根之间的特异性反应，选择性打开NaYF4：Yb，Er位于539nin处的发射峰，而位于654niil处的发射峰保持不变，由此构建了一种比率荧光法快速准确地实现了亚硝酸根的定量分析。结果表明1539／1654与亚硝酸根浓度在一定范围内呈线性关系，其最低检测线可以达到O．2ppm，并且实现了过程中从红色到橘黄色最后到绿色的多色调控。另外，在自来水、湖水及肉制品等实际样品中亚硝酸盐的检测上也得到了令人满意的结果。关键词：上转换纳米粒子中性红亚硝酸根共振能量转移比

7、率荧光摘要IIAbstractABSTRACTUpconversionnanomaterialshavebeendevelopedandappliedtoionsorsmallmoleculardetection，biologicallabling，cellimagingandinvivoanalysis，duetotheirsuperiorluminescencefeaturesincludinghighluminescenceefficiency，longphotoluminescencelifetim

8、e，narrowspecialemission，largestokesshift，excellentemissionstability,lowdamagetoanalytes，lowautofluorescenceinterference．andnearlynophotobleaching．Comparetothetraditionaldown．conversionnanomateriaJs．thisupconv