碳基磺酸化固体酸材料的制备及其催化性能.pdf

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1、第30卷第3期催化学报2009年3月Vb1．30No．3ChineseJournalofCatalysisMarch2009文章编号：0253—9837(2009)03．0196．05研究论文：196～200碳基磺酸化固体酸材料的制备及其催化性能周丽娜，刘可，华伟明，乐英红，高滋复旦大学化学系，上海市分子催化和功能材料重点实验室，上海200433摘要：以蔗糖为原料，浓硫酸为磺酸化试剂制备了碳基磺酸化固体酸材料，考察了其催化对苯二酚烷基化和乙酸乙酯水解反应的性能．结果表明，该催化剂对这两个反应都具有较高的催化活性，在150。C反应4h后，对苯二酚转化率和2一叔丁基对苯二酚收率分别达到了9

2、l％和60％，在60。C反应12h，乙酸乙酯达到了平衡转化率94％．但催化剂稳定性较差，尤其在对苯二酚烷基化反应中失活严重，重复使用一次后，催化剂活性下降超过30％．详细考察了反应温度和溶剂对催化剂稳定性的影响，结果表明，该固体酸在低温的水相或非极性溶剂中较为稳定．通过酸碱滴定、红外光谱和紫外可见光谱等表征手段，对催化剂的失活原因进行了探讨，初步认定催化剂的失活是由于表面磺酸基团在反应过程中脱落所致．催化剂活性可以通过再磺酸化得到恢复．关键词：碳基固体酸；磺酸化；烷基化；水解；稳定性；再生中图分类号：0643文献标识码：APreparationandCatalyticPerforman

3、ceofSulfonatedCarbon-BasedSolidAcidZHOULina，LIUKe，HUAWeiming，YUEYinghong，GAOZiDepartmentofChemistryandShanghaiKeyLaboratoryofMolecularCatalysisandInnovativeMaterial,FudanUniversity,Shanghai200433，ChinaAbstract：Sulfonatedcarbon—basedsolidacidswerepreparedbysulfonationofincompletelycarbonizedsucro

4、se，andtheircatalyticproper—tiesinthealkylationofhydroquinoneandthehydrolysisofethylacetatewereinvestigated．Thesesolidacidsexhibitedhighactivityforbothreactions，inwhichtheconversionofhydroquinoneandyieldof2-tert-butylhydroquinonereached91％and60％，respectively,at150。Cfor4h，whiletheconversionofethyl

5、acetatereached94％at60。Cfor12h．However,thestabilityofthesolidacidswaspoor，especiallyinthealkylationofhydroquinone．wheretheconversiondroppedfrom91％to62％afterthefirstrun．Thecharacterizationresultsofaciditymeas‘urementandIRandUV-Visspectroscopyindicatethatthedeactivationisprobablyduetotheleachingofs

6、ulfonicgroupfromthesurfaceofthecatalyst．Theeffectofthereactiontemperatureandthetypeofsolventwerealsoinvestigated，showingthatthesesolidacidsaremorestableintheaqueoussolutionornon—polarsolventatlowtemperature．Thedeactivatedcatalystscarlberegeneratedbyresulfonationandtheircatalyticactivitycanbefull

7、yrestored．Keywords：carbon—basedsolidacid；sulfonation；alkylation；hydrolysis；stability；regeneration酸催化反应是化工领域重要的反应之一，以环成功应用的例子则相对较少，其主要原因是现有的境友好的固体酸代替液体酸是酸催化反应的发展趋大部分固体酸在有水存在的环境中会逐渐失去催化势．目前，已有不少固体酸催化剂被应用于工业生活性『l】．离子交换树脂虽然具有和液体