改性FeZSM-5在N2O直接催化分解反应中的应用.pdf

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1、DIRECTCATALYTICDECOMPOSITIONOFN20OVERMoDIFIEDFEZSM．5ZEoLITESThisThesisSubmittedtoZhejiangNormalUniversityfortheRequirementsfortheDegreeofMasterofSciencebySupervisedbySupervisedbyProf．dr．YijunZhongDr．QiangXiaoKeyLaboratoryoftheMinistryofEducationfo厂AdvancedCatalysisMat

2、erialsInstitute耐PhysicalChemistryZhejiangNormalUniversityApril2012改性FeZSM一5在N20直接催化分解反应中的应用摘要大气中一氧化二氮(N20，全球变暖潜能值GWP≈300；臭氧消耗潜能值ODP≈0．017)的存在会引起温室效应并且破坏臭氧层，因此被列为《京都议定书》限定排放的主要对象。随着人们环境保护意识的增强，对于控制N20的排放越来越重视，因此研究开发N20的消除技术具有重要的理论意义和实际价值。目前对N20排放气的消解技术主要有热分解、选择性催化还原和直接

3、催化分解三种方法。直接催化分解N20的方法被认为是一种最理想的方法，这种方法不需要添加额外的还原剂，在催化剂的作用下直接将N20分解为氧气和氮气，具有操作工艺简单，避免二次污染等优点。研究表明FeZSM．5(尤其是经过水蒸气处理后)对N20直接催化分解具有较高的活性。本文采用碱、中性水蒸气处理的方法对FeZSM．5催化剂进行后处理改性，对比了处理前后催化剂的活性，并结合XRD、SEM、N2吸附等温线、UV-vis吸收、N20．CO滴定等多种手段对FeZSM．5进行表征。具体研究内容如下：1)对晶体尺寸为8gm的FeZSM．5沸石分

4、子筛进行碱、中性水蒸气处理，并考察了碱性水蒸气处理中各组分分压、处理时间及处理温度对N20催化分解活性的影响。结果表明，经过碱性水蒸气处理后的催化剂活性较高，随着处理温度(773．923K范围内)的升高，催化剂活性也随之提高。采用XRD、SEM、N2吸附等温线、UV-vis吸收、N20．CO滴定等多种手段对FeZSM．5进行表征，初步认定碱性水蒸气处理产生了较多的活性Fe中心，从而提高了催化剂活性。2)选取3个不同晶体尺寸(300nnl、8gm，20“m)的FeZSM．5经过水蒸气处理后应用于N20的直接催化分解反应中，发现晶粒越

5、大，N20完全分解所需要的温度越高。结果表明，在高转化率(高温)下，FeZSM．5上的N20催化分解受内部传质限制。对比研究FeZSM．5、FeBeta、FeMOR水蒸气处理后的N20催化分解性能，结果表明水蒸气处理后催化剂活性均有显著提高。在具有更好传质性能的FeBeta样品上，798K下N20即可达到完全分解。关键词：N20；催化分解；FeZSM．5；中性水蒸气处理；碱性水蒸气处理DIRECTCATALYTICDECOMPOSITION0FN20OVERMODIFIEDFEZSM．5ZEOLITESABSTRACTNitrou

6、soxide叫20，globalwanningpotentialGWP≈300；ozonedepletionpotentialODP≈0．017)hasasignificantimpactonthedestructionoftheozonelayerbesidesitsgreenhouseeffect，consequentlyregulatedbytheKyotoprotoc01．Inrecentyears，alongwithstrengtheningofpeople’Senvironmentalprotectionawarene

7、ss，thecontroloftheemissionsofN20totheatmospherehasattachedmoreattention．Fromboththeoreticalandapplicationpointsofview,thedevelopmentoftheN20abatementtechniquesiscrucial．Currently,theabatementofN20mainlyinvolvesofthreetechniques：thermaldecomposition，selectivecatalyticr

8、eduction，anddirectcatalyticdecomposition．Thelastoneisreposedtobethemostpromisingmethodduetoitsmeritssuchasthesimpleoperation