HZSM-5催化剂合成航空燃油类烃的影响.pdf

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1、第42卷第6期燃料化学学报VOl_42No.62014年6月JoulTlalofFuelChemistryandTechnologyJun.2014文章编号:0253-2409(2014)06-0727-06Ru助剂对Co/SiO2/HZSM-5催化剂合成航空燃油类烃的影响李宇萍,陈伦刚,王铁军,马隆龙,吴创之,仇松柏(中国科学院广州能源研究所可再生能源重点实验室,广东广州510640)摘要:以中孔硅胶和微孔HZSM-5分子筛为复合载体,添加Ru制备了钴基催化剂,考察了Ru添加量(1%~4%,质量分数)对催化剂结构和固定床费托合成航空燃油类烃

2、的影响。实验结果表明.制备的复合载体催化剂有一定的微孔和中孔结构,Ru的添加有利于co分散,Ru促进的催化剂低温还原过程提高了催化剂在150~750oC的还原度和CO转化率,复合载体中HZSM-5分子筛利用其微孔结构,提高了异构烃的收率。当Ru负载量为1%时,CO转化率达到62.8%,航空燃油类烃的收率达到37.7%,包括约10.9%的异构烃。Ru负载量超过2%时,增强的催化剂CO加氢活性和CH选择性,导致合成产物向低碳烃方向偏移。关键词:Co/SiO;HZSM.5;钌;费托合成;航空燃油类烃中图分类号:0643.3文献标识码:ARumodi

3、fiedCo/SiO2/HZSM-5catalystsforjetfuel—rangehydrocarbonssynthesisLIYu—ping,CHENLun—gang,WANGTie-jun,MALong-long,、rUChuang—zhi,QiUSong—bai(CASKeyLaboratoryofRenewableEnergy,GuangzhouInstituteofEnergyConversion,Guangzhou510640,China)Abstract:Selectivesynthesisofjetfuel—rangehy

4、drocarbons(C8~18)wasinvestigatedinafixed-bedreactoroverRumodifiedcobalt—basedcatalysts.supportedonmesoporousSiO。andmicroporousHZSM.5.TheeffeCtofRuaddingamount(1%~4%)andthetextualandstructuralpropertiesofthecatalystsonFischer.Tropschsynthesis(FTS)performancewerestudied.There

5、sultsshowedthatthetailor—madeRu—Co/SiO,/HZSM-5catalystsmalntainedbothmeso—andmicro—pores.C0dispersionandreducibilityat150~750oCwereenhancedwiththeincreaseofRuamount,WhichresultedintheincreaseofCOconversion.Inthesalrletime,theyieldofiso—paraffinswasenhancedduetotheexistenceo

6、fmicroporousstructureofHZSM.5.ThuSCOconversionof62.8%andyieldofjetfuel-rangehydrocarbons(C8~l8)of37.7%,including10.9%ofiso—paraffins,wereachievedover1%RumodifiedCo/SiO/HZSM.5.TheFTSproductdistributionshiftedtolow—carbonhydrocarbonswhenRuamountwashigherthan2%duetotheincrease

7、dCOhydrogenationrateandCHdselectivity.Keywords:Co/SiO2;HZSM一5;Ru;Fischer—Tropschsynthesis;jetfuel-rangehydrocarbons煤、天然气、生物质等的气化合成气(H,+CO),受到了广泛关注。分子筛载体的孔道结构或酸性效经费托合成过程(F—T)是制备液体燃料的一种重要应,使得费托合成的重质烃类产物易于发生裂解、异途径。但传统Co/SiO,催化剂受Anderson.Schulz—构化和芳构化等二次反应,可提高异构烃和轻质烃Flory(ASF)聚

8、合机理限制,费托合成产物中重质烃的选择性_4]。但由于分子筛载体与活性金属之间选择性高,需要后续裂解和异构过程才可获得适合的强相互作用,使得单一HZSM-5分子筛负

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