HZSM-5催化剂直接合成二甲醚反应性能的影响.pdf

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1、第40卷第2期燃料化学学报Vo1．40No．22012年2月JournalofFuelChemistryandTechnologyFeb．2012文章编号：0253-2409(2012)02-0235-06分子筛硅铝比及晶粒粒径对Cu-ZnO-Al2O3／HZSM-5催化剂直接合成二甲醚反应性能的影响毛东森，夏建超(1．上海应用技术学院化学与环境工程学院应用催化研究所，上海200235；2．中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院，上海2012~)摘要：采用水热晶化法合成了硅铝比(SiO：／A1O，)为60、120、200和晶粒粒径分

2、别为1．O0和0．25m的HZSM-5分子筛，并以其为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分(Cu—ZnO—Al20)组成双功能催化剂(Cu—ZnO—A1O，／HZSM一5)，在连续流动加压固定床反应器上考察了Cu—ZnO—A1O／HZSM一5对合成气直接制二甲醚反应的催化性能。结果表明，随着分子筛硅铝比的提高，二氧化碳副产物的生成量逐渐减少，从而使目的产物二甲醚的选择性逐渐增大。与常规分子筛相比，小晶粒分子筛的反应活性接近，但二氧化碳和烃类副产物的选择性较低。关键词：HZSM一5分子筛；硅铝比；晶粒大小；二甲醚；双功能催化剂；甲醇脱水

3、中图分类号：0643文献标识码：AEffectsofsilicontoaluminumratioandcrystalsizeofzeoliteoncatalyticpropertiesofCu-ZnO-A1203／HZSM·5forthedirectsynthesisofdimethyletherfromsyngasMAoDong—sen．XIAJian—chao(1．ShanghaiInstituteofTechnology，Shanghai200235，China；2．ShanghaiResearchInstituteofPetro

4、chemicalTechnology，SINOPEC，Shanghai201208，China)Abstract：AseriesofHZSM一5zeolitesampleswithdifferentn(SiO2)／(Al2O3)ratiosandcrystalsizeswerehydrothermallysynthesizedandphysicallymixedwithamethanolsynthesiscomponent(CuO—ZnO—Al2O3)toformhybridcatalysts．Thedirectsynthesisofd

5、imethylether(DⅣIE)fromsyngaswascarriedoutoverthepreparedhybridcatalystsinapressurizedfixed．bedundercontinuousflOWconditions．TheresultsindicatedthattheselectivityforCO，decreasedwiththeincreaseofn(Si0，)／n(A1，0)ratiosinHZSM-5zeoliteduetothe．decreaseintheamountands~engthofth

6、eacidsites．SOtheselectivityforDⅣ正wasenhancedgreatly．Ontheotherhand，althoughtheactivitywasnotenhancedonthesmallersizedHZSM一5comparedtothelargersizedone．theselectivityforCO，andhvdrocarbonswasdecreasedevidently．Keywords：HZSM-5zeolite；silicontoaluminumratio；crystalsize；dimet

7、hylether；hybridcatalyst；dehydrationofmethanol二甲醚因具有极为优良的燃烧性能，可分别替A12O)或分子筛(如HZSM-5l3-13]、HY[H]、代液化石油气和柴油作为民用和车用燃料，在国际SAPOs[M]、MCM一22[”和FER[墙)等的固体酸催化上日益引起重视。目前，二甲醚的生产由合成气经剂。其中，HZSM．5分子筛因在最佳的甲醇合成反甲醇脱水而得，即所谓的两步法。由合成气直接制应温度(220—260℃)下具有较高的催化活性而得二甲醚(一步法)由于反应系统内同时存在着甲醇到了广泛的研究。

8、合成和甲醇脱水两类反应，打破了单纯甲醇合成过分子筛硅铝比对以HZSM一5为甲醇脱水活性组程中存在的热力学平衡限制，从而可显著提高CO分的双功能催化剂反应性能的影响已有报道。陈建的单程转化率。因此，目前关于二