分子印迹聚合物选择性降低烟气中稠环芳烃类物质.pdf

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1、第31卷第1期应用化学Vo1．31Iss．12014年1月CHINESEJOURNALOFAPPLIEDCHEMISTRYJan．2014分子印迹聚合物选择性降低烟气中稠环芳烃类物质庹苏行吴名剑戴云辉(湖南中烟工业有限责任公司技术中心长沙410007)摘要以芘(PYR)为模板，由热引发本体聚合合成了芘分子印迹聚合物(MIP)，考察了印迹聚合物的选择性吸附性能，采用Scatchard模型分析了印迹聚合物的结合特性，用离线固相萃取实验考察了印迹聚合物对同类底物的吸附能力，并将芘分子印迹聚合物应用到卷烟滤嘴中，用GC／MS

2、法考察了卷烟主流烟气中稠环芳烃类物质释放量的变化。结果表明，芘分子印迹聚合物具有选择性降低卷烟烟气中稠环芳烃类物质的功能，当MIP添加量为1．5mg时，能将卷烟烟气中的苯并[a]芘(B[a]P)、苯并(a)蒽(B[a]A)和苣(CHR)的释放量分别降低31．08％、25．69％和27．33％。关键词芘分子印迹聚合物，选择性，烟气，稠环芳烃中图分类号：0656．9文献标识码：A文章编号：1000-0518(2014)01-0089-07DOI：10．3724／SP．J．1095．2014．30081卷烟烟气中含有种类繁

3、多的有害物质，其中稠环芳烃类化合物(PAHs)中的苯并[a]芘(B(a)P)是首先发现的具有致癌成分J。因此，如何选择性降低和消除卷烟烟气中的这些有害成分对提高卷烟吸食的安全性至关重要。分子印迹技术(MIT)具有预定性、特异识别性和广泛实用性等特点，已广泛用于色谱分离、传感器、膜分离、固相萃取、生物酶模拟和环境监测等诸多领域。分子印迹聚合物(MIPs)具有类似于生物酶的极高选择性，有望成为选择性降低烟气中有害成分的材料_5j，但目前此类研究大部分集中于消除如烟碱、芳胺等小分子中强碱性物质，此类物质具有极性基团，容易发

4、生聚合作用。由于芘结构类似物上没有强极性基团或氢键，以它作模板的MIP的报道很少，将之用于卷烟减害方面的研究则尚未见报道。本文以芘(PYR)为模板，采用本体聚合方式合成了芘一分子印迹聚合物(PYR．MIPs)，将其以二元复合的形式添加到滤嘴中，考察了PYR—MIPs选择性降低烟气中PAHs的能力，为低危害卷烟产品的开发提供新的途径。1实验部分1．1仪器和试剂6890GC／5973MSD型气质联用仪(美国Agilent公司)；R20H型2O孔道吸烟机(德国BorgwaldtTechnick公司)；KBF240型恒温恒湿

5、箱(德国Binder公司)；KQ．300DE型超声仪(昆山市超声仪器有限公司)；SHA—C型水浴恒温振荡器(江苏常州国华电器)；PE一1型傅里叶变换红外光谱仪(美国PE)；密封式制样粉碎机(浙江上虞市肖金化验设备厂)；索式提取器(长沙天心物资设备公司)；PHS-25型pH计(上海雷磁仪器厂)；不锈钢分样筛(浙江省上虞县沙筛厂)；DF—IO1T集热式磁力搅拌器(巩义市英峪予华仪器厂)。芘(PYR)、萘(NAP)、菲(PHE)、苣(CHR)、苯并[a]芘(B[a]P)、二苯并[a，h]芘(D[a，h]P)、D12一苯并[

6、a]芘(D12．B[a]P)(以上标准品均购自美国百灵威化学试剂公司)；乙腈(CAN，德国默克)；4一乙2013-02-01收稿，2013．-04-24修回，2013-05-22接受湖南中烟工业有限责任公司基金资助项目(2009．JC-0005)通讯联系人：庹苏行，工程师；Tel：073145516888-22127；Fax：073145546925；E．mail：tuotuoO07@163．corn；研究方向：选择性吸附及分析检测应用化学第3l卷烯基吡啶(4．VP，美国百灵威化学试剂公司)，纯度I>99％；甲基丙烯

7、酸(MAA，广东汕头西陇有限责任公司)，分析纯，纯度I>98％；偶氮二异丁腈(AIBN，上海化学试剂二厂)，纯度≥98．5％。1．2二甲基丙烯酸乙二醇酯的合成参照文献[12]方法，在装有温度计、氦气导管、分水器和回流冷凝管的250mL三口烧瓶中，加入0．345mol甲基丙烯酸和0．15mol乙二醇，3．00g对甲苯磺酸，0．1g对甲氧基苯酚和30mL苯，并通过续加溶剂控制反应温度于90～94℃，通人N气量为2mL／min，不断搅拌回流4h。冷却后用10％NaOH水溶液洗至中性，分出水层。在对氧基苯酚阻聚下减压蒸馏，收

8、集蒸汽压为101kPa、98—100oC的馏分，即为产物。标准品及合成二甲基丙烯酸乙二醇酯(EDMA)样品的IR谱图见图1。从图1可见，二者相差无几，其纯度足以用作下述反应的交联／til一剂。图1EDMA标准品及合成样品的红外谱图1．3本体聚合法合成PYR分子印迹三元共聚物Fig．1IRspectraofEDMAofthestandard(a)