合成气甲烷化反应积炭过程的热力学分析.pdf

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1、第41卷第8期燃料化学学报Vo1．41NO．82013年8月JournalofFuelChemistryandTechnologyAug．2013文章编号：0253—2409(2013)08-0978-07合成气甲烷化反应积炭过程的热力学分析陈宏刚，王腾达，张锴，牛玉广，杨勇平(华北电力大学国家火力发电工程技术研究中心，北京102206)摘要：建立了煤制替代天然气工艺中合成气甲烷化过程的热力学计算模型，并对该反应体系的10个反应进行了分析计算，得到了各组分的平衡组成和各反应的标准化学平衡常数。研究了反应温度、操作压力

2、、原料气组分浓度和产品气循环比等对催化剂床层积炭的影响，发现容易导致积炭的热力学条件为550—800oC的反应温度和0．1～1．5MPa的操作压力，且温度在700oC左右、操作压力低于1．0MPa时催化剂床层积炭量最大。本研究针对催化剂床层积炭规律提出了低温、相对高压、合理的原料气组成是有利于缓解催化剂床层积炭、提高产品收率及保持催化剂活性的优化反应操作条件。关键词：替代天然气；甲烷化；热力学分析；催化剂床层积炭中图分类号：TQ517．2文献标识码：AThermodynamicanalysisofcarbondepo

3、sitiononcatalystfortheproductionofsubstitutenaturalgasCHENHong-gang，WANGTeng—da，ZHANGKai，NIUYu—guang，YANGYong—ping(NorthChinaElectricPowerUniversity，NationalThermalPowerEngineering＆TechnologyResearchCenterBeijing100206，China)Abstract：Acomprehensivethermodynamic

4、analysiswasmadeonthecarbondepositionbehaviorfortheproductionofsubstitutenaturalgas(SNG)throughsyngasmethanation．Thecomponentconcentrationsandtheequilibriumconstantsoftenreactionsinvolvedinthesyngasmethanationwerecalculatedatdifferenttemperatures：theeffectsoftem

5、perature，pressure．andtheadditionofOthercompoundsinthefeedgasonthebehaviorofcarbondepositionwereinvestigated．Theresultsindicatedthatthecatalystbedispronetocarbondepositionat550～800oCand0．1～1．5MPa：asaresult，lowertemperature，higherpressure，andalargerH，／COratioares

6、uitableforthemethanationreactions．Theadditionofsteaminthefeedgasmayalleviatethecarbondepositiontoa1argeextent．whilsta1argeamountofCO，orCHinfeedgasmayleadtocarbondeposition．Keywords：substitutenaturalgas；methanation：thermodynamicanalysis；carbondeposition近年来煤制替代天然

7、气作为缓解中国天然气资反应组分在催化剂活性中心的吸附与反应，而且会源紧张的一项重要举措已成为关注热点¨J，其中，造成催化剂载体破碎和催化剂失活；同时，附着在反合成气甲烷化是煤基天然气工艺的关键所在。目应器表面的碳引起金属表面腐蚀，给连续安全生产前，世界各国的甲烷化工艺一般采用多段固定床甲带来隐患；尤为严重的是甲烷化过程中碳的产生造烷化路线，由于甲烷化反应的强放热特性，给产品收成产品收率降低，影响其生产效率与产品质量。已率的提高和催化剂活性的稳定带来了严重挑有一些研究者对合成气甲烷化体系进行过热力学研战，在现有的甲烷化

8、工艺中，产品气循环技术被究和分析，其中，江展昌。。和Gao等对甲烷化过程所涉及的积炭现象进行了讨论，对甲烷化反广泛用于缓解催化剂床层温升。如图1所示的托普应的热力学规律有了初步的认识，提出了一些适宜索TREMP工艺就采用了产品气循环技术：反应器反应进行的热力学条件，但对造成甲烷化催化剂床reactor1的部分产品气(recyclegas)返回到