煤基合成气甲烷化反应过程的热力学计算与分析.pdf

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1、第44卷第11期化学工程v01．44No．112016年11月cHEMICALENGINEERING(cHINA)Nov．2016===========================================：====：：：：：：====：：=：=====：：：：：：煤基合成气甲烷化反应过程的热力学计算与分析张旭，王子宗(中国石化工程建设有限公司，北京1001叭)摘要：建立了煤基合成气甲烷化反应过程基于吉布斯自由能最小法的热力学计算模型。考察了温度、压力对c0，cO：单独及同时甲烷化反应的影

2、响，探讨了原料气脱碳处理后，c0：摩尔分数对c0转化率、cH。选择性、CH。产率及积炭的影响。结果表明，低温高压有利于甲烷化反应。在多数情况下co转化率要高于c0：，尤其是温度低于600℃时，CO甲烷反应比c0：更容易发生；随着温度进一步升高，C0：转化率明显上升，而C0转化率迅速下降。另外，当原料气中co：摩尔分数低于2．44％时对积炭无影响，对cH。的选择性和产率降幅小于10％，在脱碳工艺中可以不予脱除。关键词：替代天然气；甲烷化反应；二氧化碳；热力学分析；合成气中图分类号：TQ514；0642

3、文献标识码：A文章编号：1005-9954(2016)11枷48m6DoI：10．3969／i．issn．1005-9954．2016．11．009Thermodynamicanalysisofcoal-basedsyngasmethanatiOnforsubstitutenaturaIgasZHANGXu，WANGZi-zOng(SinopecEngineeringIncorporation，Beijing100l0l，China)Abstract：AcomprehensiVethe珊odynam

4、icanalysisofreactionsoccu耐nginthemethanationwasconductedbasedontheGibbsfI．eeene理黟minimizationmethod．Theeff．ectsofreactiontempemture，pressureonCO，C02singlemethanationandsimultaneouslymethanation，andC0conversion，CH4selectivityandyield，asweUascarbondeposi

5、tionatdifkrentC02content，werecarefhUyinvestigated．Theresultsshowthatthelow—temperature，high-pressureisfaVorableforreaction．TheC0conversionwashigherthanC02conversioninmostcases，especiallyattemperaturebelow600℃．TheC0conVersionwasrelativelyhigherthanC02co

6、nversion．TheC02conversionratesigni6cantlyincreasedwithtemperatureincreasing，whiletheCOconversiondecreasedrapidly．IthadnoefbctonthecatalystcokeanditsimpactsonCH4selectivityandyieldwaslessthan10％，whenC02enteringthemethanationreactorwithcontentlessthan2．4

7、4％，thustheremovalpmcedureshouldbeomitted．Keywords：substitutenaturalgas；methanation；carbondioxide；the瑚odynamicanalysis；syngas天然气是一种高效、优质的清洁燃料¨j，我国的能源结构为“富煤、贫油、少气”旧o。近年来，发展煤制替代天然气(SNG)技术，为缓解国内天然气资源短缺的现状，实现c0：减排、环境保护均具有重要意义∞‘。因此，煤制SNG项目已成为继煤制油之后当前研究的热点。煤制

8、替代天然气主要是通过煤气化、变换、酸性气脱除以及甲烷化等工艺过程，最终得到符合管输要求的SNG产品，甲烷化工艺是整个煤制替代天然的核心工艺之一⋯。甲烷化反应是一个强放热、体积缩小的可逆反应过程Hj。目前甲烷化工艺一般采用两段反应器串连，一级反应、一级精制，通过控制循环部分产品气来调整甲烷化反应的转化程度，降低催化剂床层温度，并在反应器出口设置蒸汽发生器回收热量b。1。煤制SNG工艺，具有床层温度高、反应热量大、能消耗高等特点，需要精确控制收稿日期：2016旬2-26作