多孔SiO_2·xH_2O负载RuB纳米粒子催化喹啉加氢反应.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)2422ActaPhys．一Chim．Sin．，2010，26(9)：2422—2428September【Article】www．whxb．pku．edu．ca多孔SiO2．xa20负载RuB纳米粒子催化喹啉加氢反应张磊胡博陈华李贤均李瑞祥(四川大学化学学院，绿色化学与技术教育部重点实验室，成都610064)摘要：通过水解，聚乙烯吡咯烷酮(PvP)保护，NaOH刻蚀等方法制备了多孔及富含表面羟基的Si02"xH20负载的RuB催化剂RuB／SiO2"xHO，并用x射线衍

2、射(XRD)、x射线光电子能谱(xps)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红Pb(FT—IR)光谱和BET(Brunauer—Emmett—Teller)等手段对该催化剂进行了表征．结果表明该催化剂具有良好的抗中毒能力，在3．0MPa的H压力和80℃的温和反应条件下，喹啉的转化率高于95％，生成1,2，3，4一四氢喹啉的选择性高于97％．并系统研究了表面羟基和溶剂对催化剂性能的影响，发现以水为溶剂时，RuB／SiP2·xH20对喹啉加氢反应展示出较高的活性和对1,2，3，4一四氢喹啉较高的选择性，催化剂能够多次循环

3、使用．这一体系的优异催化性能归属于载体表面羟基和水的协同作用．关键词：钌；水合二氧化硅；喹啉；加氢；四氢喹啉中图分类号：0643CatalyticPerformanceofPorousSiOz。xHzOSupportedRuBNan0particlesfortheHydrogenationofQuinolineZHANGLeiHUBoCHENHuaLIXian—JunLIRui-Xiang(KeyLaboratoryofGreenChemistryandTechnologyoftheMinistryofEducatio

4、n,CollegeofChemistry,SichuanUniversity,Chengdu610064，PR．China)Abstract：Aporousandhydroxylgroup—richcatalystRuB／SiP2‘xH2Owaspreparedbyhydrolyzingethylsilicate，protectingSiO2‘HzOwithpolyvinylpyrrolidone(PVP)，andetchingSi02‘xH20withNa0H．Thecatalystwascharacterizedb

5、yX-raydiffraction(XRD)，X—rayphotoelectronspectroscopy(XPS)，transmissionelectronmicroscopy(TEM)，Fouriertransforminfrared(FIR)spectroscopy，andBET(Brunauer-Emmett-Teller)．Wefoundthatthecatalystshowedexcellentperformanceforthehydrogenationofquinolineundermildconditi

6、on．Atahydrogenpressureof3．0MPaandflreactiontemperatureof80℃，theconversionofquinolinereached95％andtheselectivityfor1,2，3．4一tetrahydroquinolinewas97％．Thisporouscatalystalsoshowedanexcellentanti—poisoningcharacteristic．Thecatalystcanbereusedsevera1times．Wealsoinves

7、tigatedtheeffectofsurfacehydroxylgroupsandthesolventoncatalyticactivityandselectivity．Theresultsshowedthatusingwaterasasolventleadstohighercatalystactivityandselectivityforthehydrogenationofquinoline．Themechanismofquinolinehydrogenationoverthecatalystisdiscussed

8、．Thecoordinationoftl1enitrogenonqainolineontothesurfaceof／'utl1eniumnanoparticles．theeffectofhydrogenbondamongthesurfacehydroxylgroupsofthecatalystandthenitrogenprese