多酸基金属-有机框架的构筑及其催化性能.pdf

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1、2016年1月化学研究62第27卷第1期CHEMICALRESEARCHhttp：／／hxya．cbpt．cnki．net多酸基金属一有机框架的构筑及其催化性能黄远，王书改，李雯雯，韩秋霞(1．河南大学化学与化工学院，河南开封475004；2．开封市环境监测站，河南开封475001)摘要：在水热条件下合成了两个基于Keggin型磷钨酸盐的金属一有机框架化合物(MOFs)CEr。H(一0)(dp—do)4(Hz0)z][Pw】2O4o]·3H2O(1)和fTm2H(一0)2(dpdo)4(H20)2]

2、[Pw1204o]·3H2O(2)(dpdo：4，4一bis(pyridine-N—oxide)，并通过元素分析、红外光谱(IR)、紫外光谱(uV)及单晶x射线衍射(XRD)的方法对其进行了结构表征．此外，通过紫外一可见分光光度法，在EPPS缓冲溶液中，考察了两种化合物在非均相体系中催化DNA模型磷酸二酯双(对硝基苯酚)磷酸二酯(BNPP)的水解进程．催化结果表明，在50℃，pH一4的条件下，两种催化剂对BNNP催化的一级水解裂解速率为1O-。～10S～，最终产物为无机磷酸盐和对硝基苯酚．此外，该催

3、化体系具有很好的重现性，并且催化剂可循环使用．关键词：多金属氧酸盐；磷钨酸盐；金属一有机框架；水解裂解；非均相催化中图分类号：0614．344文献标志码：A文章编号：1008—1011(2016)01—0062—07Structuresandcatalyticperformancesoftwopolyoxometalate—basedmetal-。organicframeworksHUANGYuan一，WANGShugai，LIWenwen，HANQiuxia(1．SchoolofChemistry

4、andChemicalEngineering，HenanUniversity，Kaifeng475004，China2．KaifengCityEnvironmentalMonitoringStation，Kang475001，China)Abstract：Twophosphotungstateincorporatedmetal—organicframeworks(1)[-Er2H(一O)2(dp—do)(H2O)2][Pw12O。]·3H2Oand(2)VTm2H(一O)(dpdo)4(H2O)2]

5、[Pw2O。]·3HO(dpdo=4，4一Bipyridine—N，N一dioxide)havebeensynthesizedthroughaone—stephydrothermalreactionandcharacterizedbyelementalanalyses，IRspectra，andsingle—crystalX—raydiffrac—tion．KineticexperimentsforthehydrolyticcleavageofDNA—modelphosphodiesterBNPP(

6、bis(—nitropheny)phosphate)werefollowedspectrophotometricallyfortheabsorbanceincreaseat400nminEPPS(4一(2一hydroxyethy1)piperazine一1一propanesulfonicacid)buffersolutionduetotheformationof一nitrophenoxidewith1and2underconditionsofpH一4．0and50。C．UVspectroscopyi

7、ndicatesthatthecleavageofthephosphodiesterbondproceedswiththepseudo—first—orderrateconstantintherangeof10一一10一S一．givinganinorganicphosphateandP—nitrophenolasthefinalproductsofhydrolysis．Theresultsdemonstratethat1and2havegoodcatalyticactivityandreusabil

8、ityforhydrolyticcleavageofBNPP．Keywords：polyoxometalate；phosphotungstate；metal—organicframeworks；hydrolyticcleav—age；heterogeneouscatalysis金属一有机框架化合物(MOFs)是由金属离子结构、较大的比表面积、规则可调的孔径及可修饰的和有机配体通过配位键组装而成的具有周期性网络孑L道表面等优点，该材料被广泛应用于催化、分离、结构的类分子