甲烷晶体的晶格能和弹性性质不同方法及泛函的评估.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)AugustActalJ．-Chim．Sin．2012，28(8)，1809—1814l809[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201205242www．whxb．pku．edu．cn甲烷晶体的晶格能和弹性性质：不同方法及泛函的评估郑朝阳赵纪军(大连理工大学物理与光gS_程学院，高科技研究院，辽宁大连116024)摘要：通过对甲烷晶体进行结构、晶格能和弹性特性的研究，评估了不包含和包含色散能量修正的密度泛函理论的性能．我们分别利用不包含色散能量修正的密度泛函理论

2、(DFT)(包含不同的标准泛函和杂化泛函)和包含色散能量修正的密度泛函理论(DFT-D)计算了甲烷晶体特性，并与实验作对比．尽管DFT-D与传统密度泛函理论及杂化密度泛函理论相比，修正了甲烷晶体中的范德华(vdW)相互作用，但是一些修正方案过分修正了这种相互作用．因此，人们在使用DFT-D方法时务必谨慎．关键词：第一性原理：分子晶体：范德华相互作用：晶格能；甲烷晶体中图分类号：O641LatticeEnergiesandElasticPropertiesofSolidMethane：AssessmentofDiferentDensi

3、tyFunctionalsZHENGZhao-YangZHAOJi·Jun(SchoolofPhysicsandOptoelectronicTechnology,CollegeofAdvancedScienceandTechnology,DalianUniversityofTechnology,Dalian116024,LiaoningProvince,R．China)Abstract：TheperformanceofdensityfunctionaItheory(DFT)withandwithoutdispersionenergv

4、correctionfordescribingvanderWaals(vdW)systemsisevaluatedbycalculatingthecrystaIstructure，Iatticeenergy．andelasticpropertiesofsolidmethane．Theresultsobtainedfr0mDFTwithdiferentexchange-correlationfunctionalsfincludingsomehybridfunctionals)andfromDFTwithdispersionenergy

5、correction(DFT-D)methodsarecomparedwithexperimentaIvalues．AlthoughtheDFT-DmethodstypicallyperformbetterthanthestandardandhybridDFTfunctionals．someofthemovercorrectthevdWinteractioninsolidmethane．Thus．onemustbecautiouswhenusingDFT-Dmethods．KeyWords：First-principles；Mole

6、cularcrystal；vanderWaalsinteraction；LatticeenergySolidmethane1Introductionsolids(1ikegraphite)，etc．Tillnow,thecomputationalphysi-Dispersioninteractionisoriginatedfromtheinteractionbe．cistsandcomputationalchemistshavemadesignificantefr0rtstweentheinstantaneousdipolesofn

7、earbyatomsormolecules．toanaccuratedescriptionofthedispersioninteraction．DueItcontinuestobeachallengefortheoreticalchemistryandso1．tOthelackoflong—rangecorrelation．mestandarddensityfunc．idstatephysics．‘Althoughthestrengthofdispersionforceistionaltheory(DFT)methodsbasedo

8、nlocaldensityapproxima-muchweakerthanthoseofcovalent，metallic，orionicbond．tion(LDA)orgeneralizedgradientapproximation