概述氮氧化物的催化脱除技术.pdf

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1、第6期概述氮氧化物的催化脱除技术43概述氮氧化物的催化脱除技术刘超1．。宋鹏。楚英豪ll。尹华强。(1．四川大学建筑与环境学院，成都，610065；2．四川大学国家烟气脱硫工程技术中心，成都，610065)摘要催化脱硝是催化研究领域中很重要的一部分。介绍了催化脱除氮氧化物(NOx)的几种方法：NOx直接催化分解法、NOx储存还原法(NSR)以及使用不同还原剂(碳烟尘、烃(HC))的选择性催化还原法(SCR)。讨论了NSR的反应原理和载体、贵金属、储存材料、SO2、H。O以及反应条件对整个催化作用的影响，同时论述了HC-SCR的两种反应机理，在机理讨论的基础上还分析

2、了一些对HC-SCR反应活性有影响的因素：催化剂载体、金属负载量、焙烧温度、催化剂预处理方法、02、还原剂、H2O和SO2。关键词：脱硝催化直接分解储存还原法选择性催化还原法氮氧化物(NOx)是N0、N02、N20等的总称，理[]是：90产生于各种燃料燃烧过程，且燃烧排出的主要是^『0+*NO*NO和NOz，其中N0占9O左右[1]，是大气的主要NO*+*N*+0*污染物之一。研究发现，柴油发动机和稀燃式的汽油2N*N2+2*发动机替代了传统的汽油发动机，燃料燃烧的效率得20*一+2*到了提高，同时Co、HC和co2等的排放量也得到了金属态Pt是反应的主要活性位，

3、NO经催化作有效降低[2]。但是传统的汽油发动机尾气净化需要用分解成吸附态的氮原子和氧原子，然后Nz和Oz更大燃气比的三效催化剂，使其不再适用于去除这类分子脱附释放出活性中心。1wamotoE5]等人研究了废气中的NOx[3]。对于NOx的脱除有很多种方法，H+，Na+，K+，Mg+，Ca。+，Cr。+，Fe。+，Co。+，研究的也较为广泛，本文针对目前在脱硝领域研究较Ni，Cu抖，Zn抖，Ag+等离子交换的ZSM-5分子多的几种处理技术进行总结和讨论。筛催化剂对NO的分解活性，发现铜离子交换的分1催化分解法子筛催化NO直接分解具有较高的活性。该机理认为Cu+是反

4、应活性位，Cu。+与Cu+的可逆氧化还原直接分解去除NOx是一种比较有吸引力的烟促进了NO的分解和活性位的再生。氧原子吸附在气脱硝技术。表面将Cu+氧化成Cu外，致使催化剂逐渐失活；通2N0一N2+0，△Gfo一一173kJ／mol过升温脱附，Cu+还原为Cu+，催化剂得到再生。这种分解反应在热力学上是可行的，且温度不气体含有微量氧以及HzO和S02气体都会严重的超过1000K。反应过程中不需要添加其他试剂、反抑制以上几种催化剂的活性。而Lao．Bao．。Mn0．应过程不会产生有害物质、反应安全性高。但是分解法去除NOx在动力学上却要求要有很高的活化Cu0．zIn

5、o．203催化剂在有H2O、02和SO2存在的条件能(364kJ／mo1)，反应速度缓慢，因此需要使用催化下可保持较高的NO的分解率[引。剂来加速反应进程。通过催化剂的使用，可以有效2NOx储存一还原法(NSR)地降低反应所需要的活化能，不需要还原剂的添加，这是我们最希望得到的结果。NSR即NOx储存还原(NOxStorageandRe-目前对于该种方法催化剂的研究主要有：贵金duction，简称NSR催化剂体系)，用于解决稀燃条属、金属氧化物和钙钛矿型复合氧化物以及最近取件下的NOx催化还原技术。在这种处理方式中也得可喜进展的金属离子交换分子筛等。Pt和Pd是不

6、需要添加额外的还原剂。这种技术就是将三效催被人们研究最早的NO催化分解催化剂。其反应机化剂(TWC)和NOx吸附材料结合起来，当发动机四川化工第14卷2011年第6期在稀燃阶段运行时将NOx储存起来，当尾气中的氧Ca>Li≥Mg。浓度降低到计量点或者富燃条件时，吸附的NOx释对于NSR的载体研究表明[1¨，室温下富氧气放出来，在TWC的催化作用下被尾气中的还原剂氛中比较N0／N02在SiO2、TiO2一Zr02和Al2O3上还原为环境友好的N。。NSR催化剂体系通常使用的吸附，SiO2的吸附能力最差，No在TiO2一Zr02和贵金属作为催化活性组分，使用碱或碱土金

7、属氧化A103上的吸附量是SiOz上的10—15倍。但是载物作为储存组分。通常，典型的NSR催化剂体系都体对于催化性能的影响是有限的。是Pt和Ba负载在Al2O3载体上，通常记为Pt／我们通常使用的汽油、柴油这些燃料都是含有Ba／A12O3。一定量的S，在燃烧之后势必会转化为SOz气体。Dawody[等人就曾经试图将wO3、MoO3、V2O5、Pt／Ba／Al2O3作用机理可分为两部分：在稀燃Ga203这些金属氧化物添加到Pt／BaO／A1203催化(即富氧)条件下，NO在Pt金属催化剂活性位表面剂中，以提高它的抗硫性能，但是没有成功。研究人被氧化成NO2或者N0

8、3一，然后