典型陕北长焰煤热解行为及其动力学实验研究-论文.pdf

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1、第53卷第3期大连理工大学学报VOI．53，No．32013年5月JournalofDalianUniversityofTechnologyMay2013文章编号：1000—8608(2013)03—0333—07典型陕北长焰煤热解行为及其动力学实验研究李爽，杨斌，冯秀燕，梁闻斌，马志超，马晓迅(1．大连理工大学化工学院，辽宁大连116024；2．西北大学化工学院，陕西西安710069)摘要：利用热重分析(TGA)技术研究了升温速率对典型陕北长焰煤热解行为的影响，并用总包反应模型和分布活化能模型(DAEM)对其进行了动力学分析，比较了两种模型对3种典型陕北长焰煤热解的适应性．TGA结果表明典

2、型陕北长焰煤热解分为3个阶段，增加升温速率使活泼热分解阶段和二次脱气阶段最大失重峰对应的热解温度向高温区移动，热解转化率降低．动力学分析表明：总包反应模型由于其假设只能得到某一温度范围内活化能和指前因子的平均值，且数值较低．DAEM可得到热解活化能的分布区间32～446kJ·mol_。，3种长焰煤热解表现出不同的活化能分布趋势．DAEM可较好描述黄土庙(HTM)煤样热解的全过程，活化能主要分布于181~425kJ·mo1．’，出现两个峰值，对应的活化能分别为419kJ·mol-1和425kJ·mol_。．DAEM可描述府谷(FG)和张明沟(ZMG)煤样失重率在1O～55％的热解行为，活化能和

3、频率因子随转化率的增加而升高．DAEM能描述非等温热解从低温到高温的过程，真实反映不同煤样热解过程的差异性、复杂性、连续性．关键词：典型陕北长焰煤；热解；总包反应模型；分布活化能模型(DAEM)；动力学分析中图分类号：TQ530．2文献标志码：AO引言多种模拟条件下进行动力学分析．近期研究表明TGA与其他技术联用还可较为全面地掌握煤的煤炭是我国能源的主体，其消耗量逐年快速元素和结构信息[9]．王俊宏等采用热重和红外分增长，以煤炭为主的能源结构在未来相当长的时析法研究了升温速率等对平朔煤和神东煤热解特间内不会改变[1]．热解是煤炭洁净高效利用的重性的影响，并用一级反应模型进行了动力学分析，要途

4、径之一，研究煤热解过程对煤炭的高效转化结果表明热解活化能和指前因子随升温速率增加利用和污染控制有重要的学术价值和现实意呈现出先增大后减小的趋势D0]．杨景标等比较了义[2]．由于煤热解的复杂性，描述热解过程的模型单一反应模型和分布活化能模型对宝日希勒褐煤也多种多样Es]，如总包反应模型]、分布活化能和包头烟煤热解的适应性，认为DAEM能较好地模型(DAEM)[6等，但尚未建立描述热解反应的描述非等温热解的全过程口．楚希杰等发现普适性动力学模型．用动力学方法得到煤热解的DAEM不能真实反映神华煤及其液化残渣在失各种动力学参数并推测反应机理]，对于深入研重率超过8O以后的热解行为[1．究煤的热解

5、机制、相互作用以及燃烧、气化和液化本文利用TGA技术考察升温速率对典型陕特性等具有重要作用．利用热重分析(thermo—北长焰煤热解的影响，并用总包一级反应模型和gravimetricanalysis，TGA)技术可以获得煤热解分布活化能模型对其进行动力学分析，比较两种的特征温度、失重速率和动力学参数等数据，并在模型对3种典型陕北长焰煤热解的适应性．收穑日期：2012—1卜15；修回日期：2013—02—27．基金项目：国家自然科学基金青年基金资助项目(21006078)；国家自然科学基金资助项目(51174281)；陕西省教育厅自然科学研究专项资助项目(11JKO593)；陕西省科技计划资

6、助项目(2o12JQ2O18)．作者简介：李爽(1981一)，女，讲师，在站博士后，E—mail：shuangli722(~126．com；马晓迅(1957一)，男，教授，博士生导师，E-mail：maxym@nwu．edu．cn．大连理工大学学报第53卷1实验部分缩聚反应，生成大量的挥发物(主要是甲烷及其同系物、烯烃、碳氧化物、焦油和水)，并在约723K1．1原料达到最大值，峰值随升温速率的增加有所滞后．此实验用煤来源于陕西陕北地区，属于高挥发阶段典型陕北长焰煤的失重率约占总失重率的分、低硫的长焰煤种，储量丰富，分别为黄土庙73．失重率随升温速率的增加而降低，失重速率(HTM)煤、府谷(F

7、G)煤以及张明沟(ZMG)煤．随升温速率的增加向高温方向移动．这主要是由煤质元素分析及工业分析见表1．为降低粒径对于煤的热解是吸热反应，而且煤的导热性能热量传递的影响，样品均利用颚式破碎机及球磨差_1，当升温速率过快时，颗粒内外的温差变大，机粉碎至200目以下，实验前将煤粉置于真空干传热滞后效应影响内部热解的进行，挥发分释放燥箱中在8O℃下干燥10h．实验所用氮气纯度为速度减缓，致使失重速率降低，热解失重速率