煤制天然气过程催化甲烷化的数值模拟.pdf

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1、第14卷第1期热科学与技术Vo1．14No．12015年2月JournalofThermalScienceandTechnologyFeb．2015文章编号：1671-8097(2015)01—0082—05DOI：10．13738／j．issn．1671—8097．2015．01．014煤制天然气过程催化甲烷化的数值模拟．王翠苹，李刚，李厚洋，姜旭(青岛大学能源工程研究所，山东青岛266071)摘要：两步法煤制天然气的第一步反应主要生产粗煤气CO和H。，调整CO与H：的比值后进行甲烷化反应。在计算软件HSC中分别控制反应温度、压力和CO与H。比例，计算了甲烷化产

2、物变化规律，得到第二步甲烷化反应最适条件是1．8MPa、700℃；通过在计算软件FLUENT中进行一步对催化甲烷化反应的模拟，0．1MPa、720℃时的催化甲烷化即可达到无催化高压条件的甲烷摩尔产率，甲烷化产率最高时对应的(Hz)：n(CO)比值为1．8。关键词：HSC；甲烷产率；FLUENT；催化甲烷化中图分类号：TQ546文献标识码：A剂气化反应活化能的数值范围。tJ引西由煤气化气进一步得到天然气，则为常规意中国是能源生产和消费大国，煤炭作为主要义的两步法煤制天然气，将粗煤气进行催化甲烷一次能源的地位将在很长一段时问内不会改变，化。而一步法则是将煤与水蒸气气化

3、剂同炉一步而煤炭直接燃烧使用导致的环境污染日益严重；合成天然气，同样需要催化剂的添加。刘其海比较而言，天然气属于清洁能源，我国天然气缺口等[8利用催化甲烷化机理，调整H。比例多于CO越来越大，已达200亿m。，所以煤制天然气技术的含量，再加入多种不同催化剂合成甲烷的同时的发展便愈受关注[1]。除去CO；张成则主要研究了Ni基催化剂对大多理论研究是关于煤粉气化方面的数值模CO、CO。分别催化甲烷化的作用，综述了助剂、载拟或实验研究文献。曹月丛等[2利用FLUENT体及制备方法对甲烷化催化剂催化性能的影响；而软件对Texaco气化炉内冷态粉煤浓度分布和湍康守国等[1o

4、]利用加压固定床反应器对煤焦一水蒸气流流场进行数值模拟，计算值与实验值吻合情况催化气化反应动力学进行研究，得到气化温度和较好；徐越等[3将煤的热解模型、气固非均相反应水蒸气分压的提高有利于催化反应活性的提高。模型和气相均相反应模型与AspenPlus软件结本文在HSC中进行了两步法煤制甲烷的第合，对两段式干煤粉气流床中的气化反应进行模二步甲烷化计算；继而与FLUENT中一步法催拟，优化了反应器结构；欧阳朝斌等[4对移动床反化煤制天然气的模拟对比分析，验证一步法的可应器进行了热态模拟和实验，研究了温度、喷管位行性并得到催化甲烷化的最佳工况参数，为完善置、H：o／o。

5、和CH／o：不同参数的改变对H。、一步法煤制天然气提供理论支撑。CO有效气体产量的影响规律；Coetzee等[5和1计算方法和模型Kima等[6对高挥发性煤实验了不同气化剂、不同催化剂下的气化过程，得到了煤粉催化气化的适前期工作已经在HSC中进行了煤的气化反宜温度、活化能和指前因子的数值范围；wU等应，得到了粗煤气主要由五种成分组成：CO、H。、实验研究了兖州煤焦的比表面积和气化温度对其CH、HzO和CO。，各产物量关系为CO>H：>气化反应的影响规律，得到了煤焦与水蒸气气化CH>H2O>CO2，最优反应温度为950℃。进收稿日期：2014-03—25；修回日期：

6、2014—11一O5．基金项目：山东省自然科学基金项目资助(ZR2010EM004)．作者简介：王翠苹(1969一)，女，汉族，山东青岛人，博士，教授，主要研究方向为清洁燃烧技术．E-mail：wangcuiping@tsinghua．org．cn第1期王翠苹等：煤制天然气过程催化甲烷化的数值模拟行第二步甲烷化之前一般将其中甲烷分离出来，1．2．2物理模型及边界条件设置对合成气调整CO与H。比值，改变温度和压力，FLUENT中煤制天然气过程模拟采用了组进行甲烷化反应]。分输运模型和Realizable湍流模型，输入的气相在FLUENT中建立气化炉物理模型，见图组分

7、为H。、CO、CH、CO。、H。O和挥发分，湍流1。分别设置水蒸气气化剂进口和煤粉进口，“一与化学反应之间的相互作用采用Finite-Rate／步法”催化煤制天然气反应动力学参数的大小比Eddy—Dissipation方式，定义反应过程中的三个主较关键，反应活化能及反应的先后顺序由文献要反应：1-1o-]获得。1)颗粒表面反应C+H。O=CO+H：(6)2)体积气体反应CO+3H=CH+HO(2)3)空间体积反应2CO+2H2=CH+CO2(4)按照中挥发性煤定义煤属性，燃烧模型为multiple—surface—reactions。喷入煤粉颗粒的直煤粉进口径为5

8、0m，颗粒