负载型贵金属催化剂的cvocs氧化性能及水热稳定性研究

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1、学校代码＿１鸟３解研究类型基端研究＿＿嫁弘鮮楚大變ＺＨＥＪＩＡｉ＼ＸＮＯＲＭＡＬＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ一瑪硕去学位论文题目：负載维费金藏摧化剂的ＣＶＯＣｓ證化巧能沒水热稳鹿梢訊究■＇■＇？？ｒ－某．．．■＇．：執理化学学科专业１：２０２级学号：２Ｃ１２２１０５５６年级研究生：周仁姜指菩进师：罗孟飞研究员＿＿中固分类号：０６４３．３论文提交时巧：２０１５年０５巧遍別ｕｄｏｎＣａｈｌｔｉｃＣＶＯＣｓＯｘｉｄａｔｉｏｎＰｅｒｆｏ

2、ｒｍａｎ化ａｎｄｙｙＨｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌＳｔａｂｉｌｉｔｙｏｆＳｕｐｐｏｒｔｅｄＮｏｂｌｅＭｅｔａｌｓＣａ化ｌｓｔｓｙＴｈｉｓｔｈｅｓｉｓｓｕｂｍｉｔｔｅｄｔｏＺｈｅｉａｎＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｊｇｙｆｏｒｔｈｅｄｅｒｅｅｏｆＭａｓｔｅｒｏｆＳｃｉｅｎｃｅｇＢｙＲｅｎ－ＭｅｉＺｈｏｉｘＳｕｐｅｒｖｉｓｅｄｂｙ－Ｐｒｏｆ．ＭｅｎｇＦｅｉＬｕｏＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆ化ｅＭｉｎｉｓｔｒｙｏｆＥｄｕｃａｔｉｏｎｆ

3、ｏｒＡｄｖａｎｃｅｄＣａｔａｌｙｓｉｓＭａｔｅｒｉａｌｓ，ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＰｈｙｓｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，ＺｈｅｊｉａｎｇＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｊｉｎｈｕａ，ＣｈｉｎａＭａｙ２０１５负载型贵金属催化剂的ＣＶＯＣｓ氧化性能及水热稳定性研究摘要ＶＯＣ一挥发性有机物ｓ）是（类较常见的大气污染物，催化燃烧技术是治理ＶＯＣ一ｓ最经济、高效的方法之，该方法的核也是催化剂。爸氯挥发性有机物（ＣＶＯＣｓ）是ＶＯＣｓ中比较严重的污染物，可对臭氧层、生态环境和人

4、类健康等造成持久的、积累性的影响。由于Ａｌ２〇３是典型的路易斯（Ｌｅｗｉｓ）酸，有利一于ＣＶＯＣｓ分子的吸附，所Ｗ对于ＣＶＯＣｓ的消除般采用Ａ１基催化剂。但Ａ１基催化剂对ＣＶＯＣｓ的降解性能还不足Ｗ工业应用。虽然研究发现催化剂的氧化还原性和表面酸性是影响催化剂降解ＣＶＯＣｓ性能的重要因素，但是ＣＶＯＣｓ在Ａ一１基催化剂表面氧化反应的机理尚没有统的说法，不利于ＣＶＯＣｓ消除催化剂研发工作的开展。此外，随着雾靈天气频繁出现，机动车尾气污染也受到人们的广泛关注。Ｈ效催化剂（ＴＷＣｓ）是最高效消除汽

5、车尾气污染的技术，它可Ｗ在理论空燃比条件下同时高效净化汽车尾气中的ＨＣ、ＣＯＷ及ＮＯｘ。目前主流的三效催化剂Ｗ贵金属（Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ等）为活性组分Ｃｅ基复合氧化物，为助剂，高比表面积的Ａｂ〇３和董青石蜂窝陶瓷分别作为涂层和载体。然而，汽车尾气中°的塩度可寓达Ｗ５〇Ｃ，水蒸气的含量也高这１０％，使得ＴＷＣｓ的活性组分易烧结而导致催化剂活性降低甚至失活。因此，探究水热老化过程中ＴＷＣｓ的结构。变化，提高催化剂的水热稳定性成为亟需攻克的难题本论文围绕Ｗ上两方面内容开展了如下工作：１、ＷＡｌ２

6、〇３为载体，利用分步浸溃法制备了Ｒｈ／ｘＣｅ〇２／Ａｌ２〇３催化剂。Ｗ二氯甲抗（ＣＨ２ＣＩ２，ＤＣＭ）氧化反应为模型，探究Ｃ拓说在负载型Ａ１基催化剂上的反应机理。实验发现，，Ａｈ〇３负载的Ｒｈ催化剂能够高效促进ＣＨ２ＣＩ２的分解一ＣＨ但产物中有氯甲院（ｓＣｌ，ＭＣＭ）产生，再次污染环境。在巧载贵金属趾之前，通过添加Ｃｅ化后ｅ化添加，催化剂的Ｃ成Ｃｋ氧化活性开始降低，随着Ｃ，催化剂的活性降低越明显量的增多。但有趣的是副产物中ＣＨｓＣｌ的选择性却ＩＩ大大降低。研巧表明，催化剂表面的强Ｌ

7、ｅｗｉｓ酸性位是ＣＨ２ＣＩ２分解的活性、ＣＨＣ中屯，而中间产物ｓｌ的氧化与催化剂的氧化还原性能及氧空位浓度密切相关。结合催化剂表征数据和反应产物的分析结果，提出了ＣＨｓＣｂ在Ｒｈ／；ｃＣｅ〇２／Ａｌ２〇３催化剂上的氧化反应机理。２－－、通过浸溃法制备了载体经不同温度憶烧的Ｐｄ／ＬａＡｌ２〇３、Ｐｄ／ＣｅＺｒ催化剂。°Ｈ将新鲜的催化剂在１０５０Ｃ、１０％２０似的水热条件下处理４ｈ后得到老化的催化剂。ＷＣＯ和Ｃ３讯的完全氧化为反应模型，测试催化剂老化前后的活性变化，考查其水热稳定性，并

8、通过ＢＥＴ、ＸＲＤ、ＴＰＲ、ＣＯ吸附等表征技术，分析催化剂老化前后的结构变化，试图建立了催化剂的构效关系。研究发现，催化剂的还原性能和Ｐｄ颗粒尺寸的变化是影响催化剂老化后活性改变的重要原因。通过提高载体预处理温度一，可＾＾１定程度上提高催化剂中？（１０；＾物种与载体的相互作用－／ｅ－ｒ，进而提高催化剂的抗水热老