铝基催化剂上CVOCs催化氧化性能研究

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1、StudyofCatalyticCombustionofCVOCsoverAluminium．basedCatalysts—ThisthesissubmittedtoZhejiangNormalUniversityforthedegreeofMasterofSciencebyQiu-yanChenSupervisedbyProf．Ji-qingLuKeyLaboratoryoftheMin&tryofEducationforAdvancedCatalysisMaterials．InstituteofPhySicalChem

2、istry,ZhejiangNormalUniversity,Jinhua，ChinaApril2013铝基催化剂上CVOCs催化氧化性能研究摘要11IIIIIIIUlIIII11111IY2420200催化氧化是一种能高效率、低消耗治理含氯挥发性有机废气(CVOCs)的方法。该方法具有设备简单，安全性能良好等优点，因此是一种备受关注的处理CVOCs技术。而CVOCs催化氧化技术的核心是催化剂，所以选择合适的催化剂是关键所在。目前报道的降解含氯有机废气的催化剂具有反应温度较高、易中毒、使用寿命较短等缺点。对于含氯有机废气的

3、处理，通常采用A1基催化剂，因为A1203酸性较强，有助于含氯挥发性有机废气在催化剂表面吸附，进而将其催化降解。但是纯氧化铝对含氯挥发性有机废气的催化性能不够好，因此，探索催化性能较好、经济、无毒的催化剂用于处理含氯有机废气以满足工业处理的需要，是本论文的研究目标。本论文的研究内容及结果如下：1．采用沉淀法制备了A1203催化剂，并以此为载体通过浸渍法制备了系列Pt／A1203催化剂，然后考察了该系列催化剂对CH2C12的催化氧化性能。活性测试结果表明，系列Pt／A1203催化剂对CH2C12的催化活性较好，在4200C时

4、可以将二氯甲烷完全氧化。XRD和CO化学吸附结果表明Pt物种在催化剂表面的分散度良好，粒子尺寸较小。H2．TPR结果表明，负载Pt之后催化剂的氧化还原性能显著提高，进而影响反应速率。2．我们通过共沉淀法制备了具有不同二氧化铈含量的Ce02．A1203催化剂，之后用采用浸渍法制备了PVCe02，A1203负载型催化剂。并考察了两种催化剂对二氯甲烷的催化氧化性能，研究结果表明该催化剂的催化性能较好，当Ce的含量为15wt％时，在4100C的条件下就能将CH2C12完全氧化。各类表征测试(如NH3一TPD、H2．TPR等)结果表

5、明催化剂的表面酸性和氧化还原性对催化剂的催化性能有很大影响，适当的酸性和氧化还原性使催化剂具有最好的活性。而且，负载贵金属Pt之后，催化剂的活性显著提高。其原因可能是由于Pt的前驱体为H2PtCl6会致使催化剂中有C】-的残留，因此能增加催化剂的酸性。而且催化剂中Ce—Pt一0固溶体的形成可以提高催化剂的氧化还原性。3．以Cr(N03)3"9H20、AI(N03)3·9H20和Ce(N03)y6H20为前驱体，采用共沉淀法制备了铬铈铝复合氧化物催化剂，之后又以H2PtCl6·6H20为前驱体通过浸铝基催化剂上CVOCs催化

6、氧化性能的研究渍法制备了系列Pt／Cr203．Ce02一A1203催化剂。并考察了两种催化剂对CH2Ch的催化燃烧性能和热稳定性。考察结果表明当Pt的负载量为2．0wt％时，催化剂表现出最好的氧化性能，H2．TPR和NH3．TPD结果说明添加了氧化铬之后，该催化剂体系具有更好的氧化还原性和酸性。我们认为这是导致该系列催化剂活性更好的主要原因。此外，该系列催化剂具有很好的反应稳定性。关键词：铝基催化剂：Pt催化剂；二氯甲烷：催化氧化STUDY0FCATALYTICCOMBUSTl0NOFCVOCs0VERALUMINIUM—

7、BASEDCATAIYSTSABSTRACTCatalyticoxidationisanefficientandlowconsumptiontechnologytoremovechlorinatedvolatileorganiccompounds(CVOCs)，whichhasadvantagesofsimpleequipment，goodsafetyperformance，andSOon．ThusitisapromisingtechnologyonoxidationofCVOCs．ThecoreofCVOCscataly

8、ticoxidationtechnologyiscatalystsystems．ThecurrentlyreportedcatalystsforoxidationofCVOCshaveshortcomingssuchashi曲reactiontemperature，easypoisoning，short