伽玛辐射降解土霉素的降解机理与路径的研究

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1、中图分类号：O644论文编号：102870615-S119学科分类号：082703硕士学位论文伽玛辐射降解土霉素的降解机理与路径的研究研究生姓名刘华平学科、专业核技术及应用研究方向辐照降解抗生素指导教师张海黔教授南京航空航天大学研究生院材料科学与技术学院二О一五年三月NanjingUniversityofAeronauticsandAstronauticsTheGraduateSchoolCollegeofMaterialScienceTechnologyStudyonDegradationMechanismandPathwayofGammaRadiationDegrade

2、OxytetracyclineAThesisinNuclearTechnology&ApplicationbyLiuHuapingAdvisedbyProf.ZhangHaiqianSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringMarch,2015承诺书本人声明所呈交的硕士学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得南京航空航天大学或其他教育机构的学位或证

3、书而使用过的材料。本人授权南京航空航天大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。（保密的学位论文在解密后适用本承诺书）作者签名：日期：摘要抗生素的广泛使用给人类的生活和生产带来了诸多好处，但它的滥用也造成了环境污染问题。伽玛辐照是一种新兴的高级氧化技术，本文研究了其对土霉素（Oxytetracycline，OTC）的辐照降解。探索了伽玛辐照降解土霉素的影响因素，辐照降解后的产物检测，伽玛辐照降解机理和土霉素的辐照降解路径。伽玛辐照降解机理和路径的明确，能为探索更高效的降解土霉素方法提供理论依据。伽玛辐照能

4、有效降解水溶液中的土霉素。在pH=7、辐照剂量为4kGy条件下，10mg/L土霉素溶液的降解率达到了95.6%。辐照降解率与溶液的初始浓度（C0）、溶液pH，伽玛辐照剂量（Dose）有关。溶液初始浓度越高，辐照降解效率越低；溶液的降解效率随溶液pH值升高而逐渐降低；伽玛辐照剂量越大，土霉素的降解效率则越高。伽玛辐照后的土霉素样品用LC-ESI-MS检测，发现存在多个降解产物。保留时间分别在19.35min、18.84min、21.45min、30.05min、23.06min和22.38min。质谱扫描发现母离子峰的质荷比（M/Z）为461、447、433、279、443和

5、218。进一步根据质谱图像得到，M/Z461为土霉素本身；M/Z447为土霉素分子脱去一个甲基的质谱结果；M/Z433为土霉素分子脱去两个甲基的检测结果；M/Z279为M/Z433物质进一步脱去M(154)的结果；M/Z218为二元稠环结构，由土霉素分子的开环降解导致，其结构中含有酯基结构。量子化学计算软件Gaussian03优化土霉素分子及其可能降解产物构型。计算结果得到NPA电荷、原子键级、Wiberg键级和能量等性质。根据计算得到的物质性质推断，土霉素分子及降解产物易受伽玛辐照产生的自由基攻击。土霉素分子中四元稠环上的官能团易受攻击而发生降解。分子中多处碳环与碳环连接

6、处的化学键不稳定，易发生断裂。详细分析了土霉素分子及降解产物在降解时的电子转移过程，根据质谱检测结果和量化计算数据发现分子内原子的结构重排过程。提出土霉素辐照降解的两条主要路径，一条为M/Z461→M/Z447→M/Z433到M/Z279；另一条为M/Z461→M/Z443(a)⇄M/Z443(b)到M/Z218。关键词：土霉素，辐射降解，量化计算，降解机理，降解路径IABSTRACTThewidespreaduseofantibioticshasbroughtmuchbenefitstohumanandproduction,butitalsocausedthepollut

7、ionoftheenvironmentproblem.Gammairradiationareadvancedoxidationdegradationmethod,thispaperstudiedtheoxytetracyclinedegradationbyit.Studyontheinfluencefactorsofthedegradationrateofoxytetracycline,productsdetectedaftergammairradiation,degradationpathwaysandmecha