铋钽基纳米片的制备及光催化性能研究

《铋钽基纳米片的制备及光催化性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、博士学位论文铋钽基纳米片的制备及光催化性能研究PREPARATIONANDPHOTOCATALYTICPERFORMANCESOFBISMUTHTANTALUM-BASEDNANOPLATES胡宜栋哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：O614.61学校代码：10213国际图书分类号：661.881密级：公开工学博士学位论文铋钽基纳米片的制备及光催化性能研究博士研究生：胡宜栋导师：郝素娥教授副导师：陈刚教授申请学位：工学博士学科：化学工程与技术所在单位：化工与化学学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:

2、O614.51U.D.C:661.881DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringPREPARATIONANDPHOTOCATALYTICPERFORMANCESOFBISMUTHTANTALUM-BASEDNANOPLATESCandidate：YidongHuSupervisor：Prof.SueHaoViceSupervisor:Prof.GangChenAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：ChemicalEngineeringa

3、ndTechnologyAffiliation：SchoolofChemistryandChemicalEngineeringDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要光催化技术是一种环境友好型的技术，能利用太阳能实现光降解目标污染物和光催化分解水产氢。半导体光催化技术用于环境治理可以除去高毒性、低浓度、难以自降解的污染物，具有污染物除净度高、无二次污染的优势。因此，光催化技术用于水体污染物的治理，因其绿色环保及可再生的优势引起了科

4、研工作者的广泛关注。本论文主要以熔盐法为合成手段，成功制备了几种铋钽基光催化材料，系统地研究了其形貌组成、晶体结构、电子结构、能带组成及光电化学性质对光催化性能影响。采用简单熔盐法，制备了暴露{010}晶面BiTaO4单晶纳米片(BiTaO4SCNs)光催化剂，该催化剂不但具有优异的降解RhB和苯酚的活性，而且能够分解水产氢。通过紫外可见漫反射、XPS价带谱和莫特-肖特基测试确定了其能带位置。几何计算得到{010}面占比达到86%，晶体结构分析表明{010}晶面终止原子为氧原子。利用DFT理论计算发现，其价带是由O2p轨道构成，而导带是由Ta5d和O2p轨

5、道杂化组成，大量氧原子暴露使其价带和导带位置上移。BiTaO4SCNs导带的升高使其光生电子不但表现出优异的还原Cr(VI)的活性，而且能还原水中的H+产氢。利用混合熔盐法，制备了暴露{001}晶面的Na0.5Bi2.5Ta2O9单晶纳米片(NBTOSCNs)光催化剂。在模拟太阳光下，NBTOSCNs具有优异的降解RhB和四环素活性，在可见光下能够发生比较剧烈的染料敏化反应。同时其具有良好的分解水制氢活性和稳定性。理论计算结果表明其价带是由O2p轨道构成，而导带是由Ta5d轨道组成。NBTOSCNs属于典型的层状钙钛矿化合物，NBTOSCNs钙钛矿层A位存

6、在混合阳离子(Na+和Bi3+)，A位局部电荷不平衡引起晶体结构不稳定，在晶体内部沿[001]方向产生强的自发极化作用。有利于光生载流子在极化方向快速分离，增强了光催化活性。通过一步混合熔盐法，制备了Na0.5Bi2.5Ta2O9/Bi4TaO8Cl-n(NBTO/BTOC-n)异质结光催化剂，实现了BTOC纳米片在NBTO纳米片表面的原位生长。该催化剂在模拟太阳光和可见光下都具有优异的降解RhB的性能，自由基捕获实验表明空穴和超氧自由基在下降解性过程中起主要作用。利用单色光照射的染料敏化性能测试发现，NBTO/BTOC-n异质结染料敏化作用主要是由NBT

7、O引发的。电化学交流阻抗和荧光光谱测试表明异质结的形成明显增强了光生载流子-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文的分离效率。采用混合熔盐法制备了NBTO(Na0.5Bi2.5Ta2O9)纳米片、尿素热聚法及超声处理得到石墨相g-C3N4纳米片，并通过乙醇分散法成功制备了Na0.5Bi2.5Ta2O9/g-C3N4-n(NBTO/g-C3N4-n)异质结光催化剂。在可见光下，NBTO/g-C3N4-4异质结对RhB降解率可达99.8%。UV-visDRS分析表明g-C3N4的引入使催化剂光吸收扩展至可见光范围，SEM、TEM和FT-IR测试表明两相是以面-面接

8、触的方式复合。此外，电化学交流阻抗和荧光光谱测试说明NBTO纳米片