Co_KIT-6催化剂的制备与表征及其催化氧化脱硫性能

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1、学校代号10532学号S150300404分类号X742密级硕士学位论文Co/KIT-6催化剂的制备与表征及其催化氧化脱硫性能学位申请人姓名魏赛楠培养单位环境科学与工程学院导师姓名及职称杨春平教授学科专业环境科学与工程研究方向环境污染物催化处理论文提交日期2018年5月20日学校代号：10532学号：S150300404密级：湖南大学硕士学位论文Co/KIT-6催化剂的制备与表征及催化氧化脱硫性能学位申请人姓名魏赛楠导师姓名及职称杨春平教授培养单位环境科学与工程学院专业名称环境科学与工程论文提交日期2018年5月20日论文答辩日期2018

2、年6月3日答辩委员会主席黄丹莲教授Preparation,characterization,andcatalyticperformancesofcobaltcatalystssupportedonKIT-6silicasincatalyticoxidativedesulfurizationbyWEISainanB.S.(ChinaUniversityofPetroleum)2015AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofScie

3、nceinEnvironmentalEngineeringintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorProfessorChunpingYangJune,2018Co/KIT-6催化剂的制备与表征及催化氧化脱硫性能摘要含硫化合物是一种对生态系统产生严重危害的污染物，如何经济有效的将它去除仍是一个挑战。考虑到氧化脱硫（ODS）技术有着工艺简单，能耗低，操作条件温和，且对位阻较大的噻吩类硫化物有较好的脱硫效果等优点，ODS技术正吸引着越来越多的关注。本研究设计采取氧化-萃取体系将模拟油中的二苯并

4、噻吩（DBT）先氧后萃取去除。本研究以KIT-6分子筛为催化剂的载体，以钴为活性组分采用浸渍法制备氧化脱硫反应中的催化剂（Co/KIT-6），以（过氧化环己酮）CYHPO为氧化剂，DBT为代表硫化物，考察其在ODS脱硫反应中的催化性能。并对新制备的催化剂采用SEM、FTIR、XRD等手段进行表征，分析催化剂的结构特性。通过表征发现，KIT-6分子筛是有序的介孔结构，属于双连续介孔立方空间群，并且金属Co被很好的分散在KIT-6载体上，不改变载体的孔道结构。本文考察了脱硫温度、CYHPO用量、催化剂用量、CYHPO浓度和初始硫浓度这几个因素

5、对氧化反应中脱硫效率的影响。结果显示在20ml硫含量为400ppm的模拟油中，◦当脱硫系统温度为100C、脱硫时间40min、氧硫比为4.0，催化剂用量为0.1g时，脱硫效率可以达到98.68%。Co/KIT-6催化剂表现出的高催化活性与它的三维立体空间结构有关。喹啉对催化剂的氧化活性抑制作用高于咔唑和吲哚，当加入的喹啉浓度从160ppm升高至4845ppm时DBT的去除率从98.68%降低至65.67%。且模拟油中初始硫浓度越高，残余硫浓度越高，去除率越低，脱硫越困难。Box-Behnken设计评估了三个因素：反应温度、催化剂用量和氧硫

6、比对脱硫效率的交互影响，并得到一个拟合的二次模型，模型的显著性较好，模型的预测值与真实值之间较符合。三个参数对DBT转化率影响重要的程度排序是：O/S>催化剂用量>反应温◦度。BBD优化表明最佳反应条件：氧化反应温度为93C，催化剂用量0.16g，氧硫比为5.7，在最优条件下预测的脱硫率是99.36%，经实验验证后脱硫效率是98.56%，两者之间非常接近。催化反应动力学研究证明DBT的氧化反应遵循一级反应动力学。对于初始硫浓度-1为50ppm，150ppm和400ppm的模拟油而言，它们的速率常数分别为0.1959min,4.93-1-1

7、min和6.32min。催化剂的重复使用7次后DBT的转化率均大于97.5%。本研究制备的催化剂催化性能好，脱硫效率高，制备简单，颇具工业应用潜力。关键词：催化剂；钴；二苯并噻吩；氧化脱硫II硕士学位论文AbstractSulfur-containingcompoundsinoilsareharmfultotheecosystemwhosecost-effectiveremovalisstillachallenge.Oxidativedesulfurization(ODS)foroilshasbeenpaidcloseattentionr

8、ecentlyduetoitsmoderatereactionconditionsandlowcosts.Besides,ODScouldeffectivelyremovethiophenes