铜基催化剂上以氧气为氧化剂的丙烯环氧化和铈基催化剂上甲烷氯氧化反应.pdf

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1、AthesissubmittedtoXiamenUniversityforP.H.DegreePropyleneEpoxidationbyOxygenoverCopper-BasedCatalystsandOxidativeChlorinationofMethaneoverCeriumCatalystsByJie娃HeStateKeyLaboratoryofPhysicalChemistryofSolidSurfacesCollegeofChemistryandChemicalEngineeringXiamenUniversityNovember,2012厦门大学学位论文原创性声明

2、ⅢIIIllIIHIIIIIIIIIIlllIIIHIlY2256221本人呈交的学位论文是本人在导师指导下,独立完成的研究成果。本人在论文写作中参考其他个人或集体己经发表的研究成果,均在文中以适当方式明确标明,并符合法律规范和《厦门大学研究生学术活动规范(试行)》。另外,该学位论文为(t嬲魄撮.)课题(组)的研究成果,获得(1粉地稳)课题(组)经费或实验室的资助,在(王弱堍掩)实验室完成。(请在以上括号内填写课题或课题组负责人或实验室名称,未有此项声明内容的,可以不作特别声明。)声明人(签名):伯沌矶勘13年胁月lD日厦门大学学位论文著作权使用声明本人同意厦门大学根据《中华人民共

3、和国学位条例暂行实施办法》等规定保留和使用此学位论文,并向主管部门或其指定机构送交学位论文(包括纸质版和电子版),允许学位论文进入厦门大学图书馆及其数据库被查阅、借阅。本人同意厦门大学将学位论文加入全国博士、硕士学位论文共建单位数据库进行检索,将学位论文的标题和摘要汇编出版,采用影印、缩印或者其它方式合理复制学位论文。本学位论文属于:()1.经厦门大学保密委员会审查核定的保密学位论文,于年月日解密,解密后适用上述授权。,(\/)2.不保密,适用上述授权。(请在以上相应括号内打“√”或填上相应内容。保密学位论文应是已经厦门大学保密委员会审定过的学位论文,未经厦门大学保密委员会审定的学

4、位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的,默认为公开学位论文,均适用上述授权。)声明人(签名):,;哂札均凶Ja年协月p日目录摘要⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯第一章绪论1.1引言........I.....11.2丙烯环氧化制环氧丙烷⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯。21.2.1环氧丙烷的用途⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..21.2.2丙烯环氧化的研究现状⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..21.2.2.1直接以H202为氧化剂的催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.21.2.2.2以原位生成H202或过氧化物中间体为氧化剂的催化体系⋯..31.2.2.2.1葸醌/H2.02/

5、.rS.1催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯31.2.2.2.2H2.02/Au催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯31.2.2.2.3H2.02/Pd催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.41.2.2.2.4H2一02/Ag催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯41.2.2.2.5H2-02/杂多酸催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..41.2.2.2.6HE0.02/Au催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯51.2.2.3以03为氧化剂的催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.61.2.2.4以N20为氧化剂的催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯一61.2.2.5以0

6、2为氧化剂的催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.81.2.2.5.1Ag催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..81.2.2.5.2Cu催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..91.2.2.5.3其他催化体系⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..131.3甲烷氯氧化制一氯甲烷.131.3.1甲烷转化的主要途径⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯141.3.1.1甲烷间接转化⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.141.3.1.2甲烷直接转化⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.16目录1.3.1.2.1氧气氧化甲烷制甲醇和甲醛等含氧化合物⋯⋯⋯⋯⋯..171.

7、3.1.2.2甲烷氧化偶联制乙烯(Oxidativecouplingofmethane,简称OCM)⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯191.3.1.2.3甲烷无氧芳构化⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..191.3.1.2.4浓H2804氧化甲烷制甲醇及衍生物⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..201.3.1.2.5甲烷卤氧化制卤代甲烷⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..211.4论文的构思与目的1.5论文组成与概要.参考文献⋯⋯⋯⋯⋯⋯。第二章实验部分2.1铜基催化剂上

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