准同型相界钛酸铋钠基无铅铁电薄膜的制备及其性能研究

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1、第41卷第6期2012年12月上海师范大学学报(自然科学版)JournalofShanghaiNormalUniversity(NaturalSciences)Vol．41，No．6Dec．，2012准同型相界钛酸铋钠基无铅铁电薄膜的制备及其性能研究金成超，王飞飞，石旺舟*，姚其容(上海师范大学数理学院，上海200234)摘要:发展环境友好的传感器、存贮器及换能器用铁电与压电薄膜是当前的研究热点之一．采用脉冲激光沉积(PLD)的方法，通过优化制备工艺，引入La0．6Sr0．4CoO3(LSCO)作为缓冲层，在Pt/Ti/SiO2/S

2、i衬底上制备了准同型相界组分掺杂微量Mn元素的Bi0．5Na0．5TiO3－BaTiO334薄膜，并对其相结构、微观形貌、铁电、介电等性能进行了研究．结果表明:该薄膜具有纯钙钛矿结构，结构致密，显示出良好的电性能，其中剩余极化可达到1．15×10－1C·m－2，1kHz下薄膜的相对介电常数约1000．关键词:无铅薄膜;中图分类号:TB34PLD;介电性;铁电性文献标识码:A文章编号:1000-5137(2012)06-0653-05引言0从20世纪80年代至今，薄膜制备技术的迅速发展，引起了人们对于铁电压电薄膜在存贮器、微电子机械系

3、统、高频微电子等领域中应用的浓厚兴趣，世界各国争相开展铁电压电薄膜的制备研究，应用领域遍及通信、传感、医疗、航天、机械、生物等众多领域［1－2］．其中，组分位于准同型相界(MPB)附近的压电材料以其优越的机电响应性能被广泛应用于转换器、驱动器、传感器中［3］．但值得注意的是，这些传统的压电体系中含有大量的铅元素，在制备过程中极易造成环境污染，所以，开展无铅压电材料的研究已经成为了当前研究的热点之一．目前的无铅压电体系中，主要以钛酸钡(BT)、钛酸铋钠(BNT)以及铌酸钾钠(KNN)基为代表，相比之下，BNT基压电材料兼有比较高的压电

4、系数、机电耦合系数和高的退极化温度，吸引了广泛的研究兴趣．制备了多种不同的固溶体系，例如，(Bi0．5Na0．5)TiO3－BaTiO3(BNT－BT)［4］，(BiNa)TiO－BaTiO－SrTiO［5］以及(Bi)NbO［6］等．Na)TiO－BaTiO－(KNa0．50．53330．50．5330．50．53与体材料相比，相应的薄膜体系研究还相对较少．2004年，Tang等人利用sol－gel法在［7］Pt/Ti/SiO2/Si衬底上制备了＜111＞取向的纯BNT薄膜;2008年，Wang等人采用脉冲激光沉积－1(PLD)方

5、法在Pt衬底上制备的(Bi0．5Na1－x－yKxLiy)0．5TiO3薄膜，其剩余极化达到了1．39×10C·m－2［8］．为了进一步提高电学性能，2010年，Wang等人在(LaAlO)(SrAlTaO)单晶衬底上制30．3260．35备出了外延的BNT基薄膜，剩余极化高达2．95×10－1C·m－2［9］．最近，Guo等人在Si衬底上制备了BaTiO3/BNT－BT/BaTiO3多层膜结构，通过在上下电极与BNT－BT薄膜之间引入了缓冲层BaTiO3，使薄膜的性能有了显著提高［10］．但总体上来看，目前Si衬底上制备的薄膜性能

6、与对应的体材料相比仍有收稿日期:2012-11-10基金项目:国家自然科学基金(51071105，11204179)作者简介:金成超(1988－)，男，上海师范大学数理学院光电子材料与器件重点实验室硕士研究生;石旺舟(1963－)，男，上海师范大学数理学院光电子材料与器件重点实验室教授．通过前期对单晶体系的研究发现，组分在MPB附近、掺杂微量Mn元素后的BNT－BT，表现出优异的压电及机电耦合性能，其压电系数d33高达483pC/N，基于此，本实验选择掺Mn的BNT－BT陶瓷作为靶材，开展相应的薄膜体系研究，为进一步优化薄膜微结构、

7、形貌，从而实现对其宏观电学性能调控，［11］选用了与其结构及晶格常数都接近的La1－xSr1－xCoO3作为缓冲层，对薄膜的结构、微观形貌、铁电与介电等性能进行了研究．1实验采用传统的固相烧结法制备了La0．6Sr0．4CoO3(LSCO)和0．935Bi0．5Na0．5TiO3－0．065BaTiO3－0．005Mn(BNBMT)靶材［12］．通过优化制备工艺参数，利用PLD方法在Pt/Ti/SiO/Si衬底上先后沉积LSCO2和BNBMT薄膜．制备LSCO薄膜条件为:激光能量300mJ，频率5Hz，靶基距离5．5cm，沉积过程氧

8、压保持30Pa，沉积温度575℃，沉积时间45min．制备BNBMT薄膜层的工艺参数为:激光能量300mJ，频率8Hz，靶基距离5．5cm，沉积过程氧压保持30Pa，沉积温度720℃，沉积时间60min．利用X射线衍射仪(D8Focu