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1、异丁烯氢甲酰化用介孔MCM-41分子筛负载铑磷络合物催化剂的研究第39卷第5期2007年9月四川大学(工程科学版)JOURNALOFSICHUANUNIVERSITY(ENGINEERINGSCIENCEEDITION)V01.39No.5Sept.2007文章编号:1009—3087【2007)05-0070-05异丁烯氢甲酰化用介孔MCM一41分子筛负载铑磷络合物催化剂的研究许俊强,储伟h,罗仕忠(1.四川大学化工学院,四川成都610065;2.重庆工学院生物工程学院,重庆400050)摘要:采用水热合成法制备Si—MCM一41介孔分子筛,并在其上担载HRh(C
2、O)(PPh),络合物合成负载型催化剂,考察了该载体Si—MCM一41分子筛的制备条件对异丁烯氢甲酰化反应的影响.实验结果表明分子筛的制备条件中pH值,原料配比,晶化温度对反应性能的影响最显着,在pH=10,n(si):n(CTAB)=1:0.2和晶化温度为120的条件下制备的Si—MCM一41载体对异丁烯氢甲酰化制异戊醛的选择性达最优.采用低温液氮吸附脱附分析(BET)和x射线衍射分析(XRD)技术对载体Si—MCM一41和负载型HRh(CO)(PPh3)3一MCM一41催化剂进行表征,结果表明载体在负载络合物后仍然保持了较好的介孔特征,其较均匀的孔径分布表现出对
3、反应产物较好的择形催化性能.关键词:介孔分子筛Si—MCM一41;铑膦络合物;异丁烯;氢甲酰化;异戊醛中图分类号:TQ032.41文献标识码:AStudyonPreparationofMesoporousMCM-41ZeoliteSupportedHRh(CO)(PPh3)3ComplexforIsobuteneHydroformylationXUJun—qiang一,CHUWeih,LUOShi—zhong(1.SchoolofChem.Eng.,SichuanUniv.,Chengdu610065,China;2.SchoolofBio.Eng.,Chongql
4、ngInstituteofTechno1.,Chongqing400050,China)Abstract:ThemesoporousmolecularsievesSi—MCM一41wassynthesizedbyhydrothermalmethod,andthecata—lystssupportedtheHRh(CO)(PPh3)3ontheSi—MCM一41materialwereprepared.TheproperparametersoftheSi—MCM一41carriersynthesiswereinvestigated.TheisobuteneHydrof
5、ormylationwasstudiedasamodelreaction.Theresul~indicatedthattheoptimumprocessofSi—MCM-41carrierwereselected://,()://,(CTAB)=1:0.2,pH=10,crystallizingtemperature=120oC,theselectivityofisovaleraldehydewasthebest.Thegoodmesopore—struc—tureorderofSi—MCM一41andHRh(CO)(PPh3)3一MCM一41wereprovedb
6、yBETdataandXRDspectra.TheuniformporediameterdistributionwasbeneficialfortheselectivityofisoValeraldehydeforisobuteneHydroformyla—tionreaction.Keywords:mesopomusSi—MCM一41materials;HRh(CO)(PPh3)3;isobutene;hydroformylation;isovaleralde—hyde收稿日期:2006—12—20基金项目:四川大学科技创新基金资助项目(2005CF07);国家自
7、然科学基金资助项目(205903603)作者简介:许俊强(1979一),男,博士生.研究方向:有机催化.?通讯联系人第5期许俊强,等:异丁烯氢甲酰化用介孔MCM一41分子筛负载铑磷络合物催化剂的研究71烯烃氢甲酰化反应是合成有机中间体醛的重要途径1】,随着异戊醛用途的不断扩大,异丁烯氢甲酰化制异戊醛的意义也愈加重大.氢甲酰化反应用的催化剂主要有钴基和铑基催化剂两类.钴基催化剂活性不高且反应条件苛刻,而铑基催化剂虽然价格昂贵,但其活性高和反应条件温和等优势成为了当前研究的热点.在铑基催化剂中均相铑膦络合物催化剂活性较高,但其最大的问题是催化剂与产物分离困难,而水油
