合成气制高碳醇钴基催化剂的研究

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1、＠ｍｕ工戈硕士学位论文论文题目：合成气制高碳醇钴基催化剂的研究作者姓名王欢指导教师刘化章教授唐浩东副教授学科专业工业催化所在学院化学工程学院提交日期２０１４年４月ＡＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＳｕｂｍｉｔｔｅｄｔｏＺｈｅｊｉａｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙｆｏｒＭ．Ｓ．Ｄ＾ｒｅｅ－ＣＲｅｓｅａｒｃｈｏｆＣｏｂａｓｅｄａｔａｌｙｓｔｓｆｏｒＨｉｇｈｅｒＡｌｃｏｈｏｌｓＳｙｎｔｈｅｓｉｓｔｈｒｏｕｇｈＣＯＨｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎＢｙＷａｎＨｕａｎ

2、ｇＳｕｐｅｒｖｉｓｏｒｓ：Ｐｒｏｆ．ＬｉｕＨｕａｚｈａｎｇＴａｎｇＨａｏｄｏｎｇＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＺｈｅｊｉａｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＨａｎｇｚｈｏｕ，Ｐ．Ｒ．ＣｈｉｎａＡｐｒｉｌ２０１４浙江工业大学硕士学位论文浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中己经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，也不含为获得浙江工业大学

3、或其它教育。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体机构的学位证书而使用过的材料，均己在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名：日期：日王＿＞作年ｉ月４７学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于１、年解密后适用本授权书保密，在。２、不保密口。

4、“”（请在以上相应方框内打Ｖ）■作者签名：日期玉戈泛：刀分年Ｊ月；＾日导师签名：日期日浙江工业大学硕士学位论文合成气制高碳醇钴基催化剂的研究摘要随着全球工业发展和人民生活水平的提高，高碳醇的需求量日趋增大，但传统的高碳醇生产工艺路线能耗高、成本高、污染大。通过合成气一、、步法制备的高碳混合醇，具有原料价赚易得合成路线简单产物分离、、、容易环境友好等优点，符合低能耗低污染节能环保等要求，顺应新时期国家需求及节能环保要求，具有潜在的工业应用前景。本文重点考察了炭载体（椰壳活性炭ＳＡＣ、煤质活性炭ＣＡＣ、高比（）（）表面

5、积石墨ＨＳＡＧ）及其改性处理、碱金属助剂（Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ）和稀土金（）属助剂（Ｌａ、Ｃｅ）对１５Ｃｏ／Ｃ催化剂制备高碳醇的Ｃ０转化率和醇选择性－ＸＲＤ、ＴＰＲ、Ｃ０、Ｎ的影响，并通过化学吸附２物理吸附等表征手段，对催化剂的构效关系进行了研究，得到以下结果。１、研究了椰壳活性炭、煤质活性炭和ＨＳＡＧ炭载体及其硝酸处理改性对１５Ｃｏ／Ｃ催化剂制备高碳醇性能的影响。研究结果表明，椰壳活性炭为载体的１５ＣＯ／ＡＣ催化剂醇的选择性为１９．９％，Ｃ０转化率为２５．４％而；煤质活性炭负载的１５Ｃ０／ＡＣ催化剂，硝酸处理后比未处理的ＣＯ转化率从８．２

6、％增加至３１．４％，ＲＯＨ的选择性从３３．６％降至１３．７％；ＨＳＡＧ为载体并经硝酸处理后制备的１５Ｃ０／ＨＳＡＧ催化剂的Ｃ０转化率为８７．３％，而醇的选择性只有４．５％。通过系列表征发现，椰壳和煤质活性炭具有丰富的微孔结构和较大的比表面积，而ＨＳＡＧ是平面结构，比表面积较小，经硝酸处理后比表面积Ｉ浙江工业大学硕士学位论文更小。而相应的催化剂ＣＯ转化率却很高，说明载体的比表面不是影响钴基催化剂Ｃ０转化率的原因。煤质活性炭表面Ｓ元素的存在是催化剂Ｃ０转化率低的主要原因，而反应前后活性中心粒径的长大是活性炭负载的催一个原因ＡＧ载

7、体化剂Ｃ０转化率低的另。ＨＳ较强的电子传递能力是其负载的催化剂Ｃ０转化率高的原因。Ｈ－ＴＰＲ和－ＸＲＤ的２Ｉｎｓｉｔｕ研究结果表明，椰壳活性炭和ＨＳＡＧ负载的催化剂表现出相同的还原性能，还原过程分为Ｃ〇３０４还原为ＣｏＯ和ＣｏＯ还原为Ｃｏ两步，在反应过程中椰壳活性炭负载的催化剂较易形成生成醇的活性中心碳化钴，而ＨＳＡＧ载体上很难形成Ｃ〇２Ｃ，这是椰壳活性炭和ＨＳＡＧ负载的催化剂醇选择性差别较大的原因。２、研究了Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ碱金属助剂对１５Ｃｏ／ＨＳＡＧ催化剂制备高碳醇性能的影响。结果表明，碱金属的添加均降低了催化Ｃ０的转化率，