rh基催化剂上合成气制低碳醇机理的原位红外光谱研究

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时间:2019-03-11

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1、武汉工程大学硕士学位论文Rh基催化剂上合成气制低碳醇机理的原位红外光谱研究姓名:余传波申请学位级别:硕士专业:化学工程指导教师:王存文20050701摘要由于我国石油储量较少,煤炭和天然气相对较多,煤炭和天然气的转化可以缓解能源结构的矛盾。出路之一就是先转化为合成气,再转化为有机燃料。Rh基催化剂是一个良好的以合成气为原料合成c2+含氧化合物的催化剂,通过添加一些助剂,可以用来催化合成低碳醇。研究Rh基催化剂催化合成低碳醇的机理,对开发Rh基催化剂的功能和合成气转化有重要的意义。本课题通过傅立叶红外原位漫反射的方法,考察了Rh—h缸-L潞i02催

2、化剂表面上的还原过程,Co、C02、甲醇、乙醇在还原态催化剂上的吸附态及Co加氢反应过程的红外谱图。结果表明:(1)在还原含硝酸盐Rh基催化剂的过程中,催化剂对Nox有强烈的吸附。(2)Co在该催化剂上既有线式吸附态存在,又有孪生吸附态存在,还有桥式吸附。(3)C02在该催化剂上有c02的离解反应,不同压力下的c02吸附的谱峰变化较大,表明气体压强变化会改变气体物质结构和作用力而影响反应机理。“)甲醇和乙醇在该催化剂上的吸附表明,Rh和载体Si02对甲氧基和乙氧基有强烈吸附。在这些结果的基础上推导了Rh催化剂上低碳醇合成的可能机理。关键词:Rh催

3、化剂,合成气,低碳醇,机理,原位红外,漫反射武汉化工学院硕士学位论文AbstractIti8necessaryto6ndthe900dcon、舳ionⅥray舶mthecoal锄dtllenatu】瑚gastoliquidflIelatpresentillordert0co眦ractoururlbal舳ceminemlener酣wllichislackofoil.AfeasibletechIliqueistomaIlufacnlresyntheticgas丘Dmtllecoal髓dthenaturalg豁,menmarm自cturemehi曲er

4、alcohol丘om吐旧syngas.TheRhodillln-basedcatalystisa900dcatalySttosyllmesizehi曲eralcohol舶ms)mgasifonlyitwasmodi&dbyelseauXiliarycatalysts.nisveryimportarItto托searlchnles弘lⅡleticmectlanismfor廿1econversionofcoal锄dimpmvem锄tofcatalysis.In“sp印er,nsh-FBmDmFTStecllIlique、Vasenlployedtoi

5、nVestigatemereduceofcatalyst,Ⅱleadsor】ptionofC0、C02、memanolande吐姗ol锄dⅡleCO}劬drogenation.1kresul协showedmat:(1)thereducedcatalysth勰meadsorptionc印abil耐toNox.(2)lmarCO、tv曲COandbridgeCO印peareonRh—Mn—L媚的2.(3)C02isdeco瑚【posedovermecatalyst,andtlle删pressurea任.ectsmereactionby仃ansfo加1

6、ationofg嬲mol甜microsbⅫ船.(4)CH3一O—a11dCH3C}12—0一aree私yads0Iptedav钟mecataly虬Thepossible踟m鲥cmechamsmtolligheraIcohol(etll蚰01)Ⅵ忸Spres啪edi11纰endofnlepap比Keywords:Iulodium_b豁edc削yst,syng船,lligheralcohol,mechamsmin.situ.FTⅡt,DRIFTSⅡ独创性声明本久声朔所呈交酌学缱论文熹薹我令人在导搿指导”F进行熬磷究工作及取得的研究成果。尽我所知,除义

7、中已经标明引用的内容外,本论文不包含任何其饿个人戏集体已I经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体,均0在文中以明确方式标疆。本入完全意识到本声骧醵法律结梁蠢本人乐缒。学伯:论文作者签名:微波砂蛑7月6日学位论文舨权霞耀授较书本学位论文作者完全了解我院肖芙低爝、使用学位论文的规定,即:我院有权保留并向国家有关部门或饥构送交论文的艇印件和电子版,允许论文被查阅。本人授权武汉jl。雕夫学研究生处可以将本学位论文酶全都或部分痰容编入有关数撬痒送行检索,可强采瘸影翻、缩印或扫搂等复制手段保存和汇编夯学位渗炙。保密0,在——⋯‘l‘删密后

8、适用本授权书。本论文属于,习i镶整g。(请在以l!方椎内扪“√”)学位论文作者签名:牙髭9f殳加眵年7jj们。指剥嗌私:易俯孔√埘17%

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