CNTs催化剂催化合成气制低碳醇及乙醇的研究.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)ActaPhys．一Chim．Sin．2014，3D(11)，2127—21332127November【Article】doi：10．3866／PKU．WHXB201409121www．whxb．pku．edu．caCe．Cu．Co／CNTs催化剂催化合成气制低碳醇及乙醇的研究韩涛，，黄伟，王晓东唐钰’刘双强’游向轩’(‘太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室，太原030024；z中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，太原030001)摘要

2、：采用共浸渍法制备了不同Ce含量的Ce．Cu．Co，CNTs催化剂，考察了其在合成气制低碳醇反应中的催化性能，借助X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H．TPR)、Nz吸脱附实验(BET)、透射电镜(TEM)和CO程序升温脱附(CO．TPD)对这些催化剂进行了表征．结果表明，当Ce的质量分数为3％时，低碳醇的时空收率和选择性达到最高，分别为696．4mg·g·h和59．7％，其中乙醇占总醇的46．8％，适量Ce的添加能提高Cu物种在催化剂上的分散度和催化剂的还原性能，能显著地增加催化剂吸附CO的能力，促进合成醇

3、活性位的形成，进而明显提高催化剂的活性和总醇的选择性．研究表明，将具有高活性和高碳链增长能力的CuCo基催化剂与碳纳米管的限域效应结合，可实现缩窄产物分布、大幅度提高乙醇选择性的目的．关键词：Ce；CuCo／CNTs催化剂：合成气：低碳醇：乙醇中图分类号：0643StudyofCe--Cu--Co／CNTsCatalystsfortheSynthesisofHigherAlcoholsandEthanolfromSyngasHANTao’HUANGWei’。WANGXiao—Dong’_TANGYu’LIUSh

4、uang·QiangYOUXiang—Xuan’('KeyLaboratoryofCoalScienceandTechnologyofMinistryofEducationandShanxiProvince,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan030024,R．China；StateKeyLaboratoryofCoalConversion．InstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyofSciences,Taiyuan030001，PR．

5、China)Abstract：AseriesofCe-Cu—Co／carbonnanotubesfCNTS)catalystswithdiferentCecontentswerepreparedbycO-impregnation，andthecatalyticperformancewasinvestigatedforthesynthesisofhigheralcoholsfrOmsyngas．ThecatalystswerecharacterizedbyX—raydi仟ractionfXRD)，temperat

6、ure—programmedreductionofH2(H2-TPR)，N2adsorption—desorptionisotherms(BET)，transmissionelectronmicroscopy(TEM)，andtemperature-programmeddesorptionofCO(CO—TPD)．TheresultsshowedthatataCecontentof3％thecatalysthadthehighestcatalyticactivity．Theformationrateandsel

7、ectivityofalcohoIreached696．4mq·a·h～and59-7％．wherethemassfractionofethanolwas46．8％ofthetotaIamountofalcohols．TheadditionofanappropriateamountofCefacilitatedthedispersionofCuandpromotedreductionofthecatalysts．1talsomarkedlyincreasedtheadsorptioncapacityforCO．

8、andsignificantlyimprovedtheformationofactivesitesforalcohols．whichjsfavorableforthecatalyticactivityandtoimprovetheselectivityofalcohols．ResearchshowedthatcombiningtheCuCo-basedcatalyst，whichhas