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1、氧化脱硫论文:基于多酸催化新材料的燃油深度脱硫研究【中文摘要】随着全球范围内燃料油的使用量不断增大,车用燃料中含硫化合物,已成为大气污染的主要原因。世界范围内已经建立了日趋严格的环保法规,限定车用燃料的硫含量,发展低硫“清洁燃料”已成为必然趋势。氧化脱硫技术,在常温常压操作下,不需要氢源,同时能达到深度脱硫的要求,是一种很有发展潜力的脱硫技术,成为各国研究人员的研究重点。氧化脱硫技术是,在催化剂的作用下,利用氧化剂将有机硫化物转化成极性较强硫化物,再与萃取或吸附等脱硫方法联用,进一步脱除含硫化合物。氧化脱硫催化剂的选择,决定了
2、脱硫效率的高低,因此,选择优良的催化剂对脱硫效果有至关重要的作用。将环境友好型杂多化合物(heteropolycompounds,简写为HPCs)应用于燃料油的催化氧化脱硫,显示了良好的研究开发前景。本文制备不同结构的杂多化合物和复合型杂多化合物,做为氧化脱硫实验催化剂,并以过氧化氢作为氧化剂,考察以上催化剂对油品中含硫化合物的脱除效果,选择出氧化脱硫效果最优的催化剂。通过设计对比实验,优化实验体系。最后,考察了最优催化剂对于真实燃料油品的应用效果。主要内容包括:第一部分,在正辛烷/乙腈双相体系中,以过氧化氢作为催化剂,Keg
3、gin结构、Dawson结构以及缺位结构杂多化合物作为催化剂时,考察三个实验体系的氧化脱硫性能,并且分别在每个催化体系中选取最优催化剂。进一步,考察在不同的实验条件下,最优催化剂的脱硫效果,并确定催化剂的最优反应条件。同时验证催化剂,以不同种类的含硫化合物作为处理对象时的脱硫效率第二部分,选取杂多化合物-载体复合型“硅胶负载型杂多酸铯盐”和“笼中船型杂多酸”两种容易回收的催化体系,考察氧化脱硫性能。同样的,在每个催化体系中选取最优催化剂。进一步,考察在不同的实验条件下,最优催化剂的脱硫效果,并确定催化剂的最优反应条件。第三部分
4、,考察以缺位结构杂多化合物Na5、硅胶负载型杂多化合物20%Cs2.5H0.5PW12O40硅胶以及笼中船型杂多化合物作10%PMo-Y为催化剂时,对于真实燃料油品的氧化脱硫性能。每个体系催化剂的实验条件为各自的最佳反应条件。【英文摘要】ThepresenceofsulfurcompoundsintransportationfuelshasbeenrecognizedasamajorsourceofSOxwhichcontributestoairpollution,acidrainanddamageofexhaustafter
5、-treatmentdevices.Withtheissuesofincreasinglystringentlegislationsonsulfurlevelintransportationfuels,thedevelopmentofcleanfuelswithlowersulfurcontenthasbecomeaglobletrendinenvironmentalfield.Oxidativedesulfurization(ODS),whichrequiresmildconditionsasambienttemperatu
6、reandatmosphericpressure,isoneofthemostpromisingdesulfurizationprocessesandwasfocusdbyworldwideresearchers.InODSprocess,organosulfurcompoundswasoxidizedtocorrespondingpolaritysulfoxideandsulfoneproducts.Thentheproductscanberemovedbyextractionorabsorptionprocesses.Pa
7、rticularly,theperformanceofcatalystsdeterminesthedesulfurizationefficiency.Heteropolycompounds(HPCs),knownasgreencatalysts,areregardedaspotentialcatalystsfordeependesulfurization.Inthispaper,variousstructuredHPCsandcompositetypeHPCswerepreparedandwereevaluatedwithhy
8、drogenperoxideastheoxidantincatalyticoxidativeexperiment.ThecatalystswithhighestcatalyticactiviyforODSweredeterminedselected.Meanwhile,mai