基于多酸催化新材料燃油深度脱硫的研究

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1、山东人学硕上学位论文摘要随着全球范围内燃料油的使用量不断增大，车用燃料中含硫化合物，已成为大气污染的主要原因。世界范围内已经建立了日趋严格的环保法规，限定车‘用燃料的硫含量，发展低硫“清洁燃料”已成为必然趋势。氧化脱硫技术，在常温常压操作下，不需要氢源，同时能达到深度脱硫的要求，是一种很有发展潜力的脱硫技术，成为各国研究人员的研究重点。氧化脱硫技术是，在催化剂的作用下，利用氧化剂将有机硫化物转化成极性较强硫化物，再与萃取或吸附等脱硫方法联用，进一步脱除含硫化合物。氧化脱硫催化剂的选择，决定了脱硫效率的高低，因此，选择优良

2、的催化剂对脱硫效果有至关重要的作用。将环境友好型杂多化合物(heteropolycompounds，简写为HPCs)应用于燃料油的催化氧化脱硫，显示了良好的研究开发前景。本文制备不同结构的杂多化合物和复合型杂多化合物，做为氧化脱硫实验催化剂，并以过氧化氢作为氧化剂，考察以上催化剂对油品中含硫化合物的脱除效果，选择出氧化脱硫效果最优的催化剂。通过设计对比实验，优化实验体系。最后，考察了最优催化剂对于真实燃料油品的应用效果。主要内容包括：第一部分，在正辛烷／乙腈双相体系中，以过氧化氢作为催化剂，Keggin结构、Dawson

3、结构以及缺位结构杂多化合物作为催化剂时，考察三个实验体系的氧化脱硫性能，并且分别在每个催化体系中选取最优催化剂。进一步，考察在不同的实验条件下，最优催化剂的脱硫效果，并确定催化剂的最优反应条件。同时验证催化剂，以不同种类的含硫化合物作为处理对象时的脱硫效率。第二部分，选取杂多化合物．载体复合型“硅胶负载型杂多酸铯盐"和“笼中船型杂多酸’’两种容易回收的催化体系，考察氧化脱硫性能。同样的，在每个催化体系中选取最优催化剂。进一步，考察在不同的实验条件下，最优催化剂的脱硫效果，并确定催化剂的最优反应条件。第三部分，考察以缺位结

4、构杂多化合物Na5[PWll039Ni]、硅胶负载型杂多化合物20％Cs2．5Ho．5PWl204雁胶以及笼中船型杂多化合物作10％PMo．Y为催化剂时，对于真实燃料油品的氧化脱硫性能。每个体系催化剂的实验条件为各自的最佳反应条件。关键词：氧化脱硫；杂多化合物：噻吩；二苯并噻吩；过氧化氢山东人学硕上学化论文AbstractThepresenceofsulfurcompoundsintransportationfuelshasbeenrecognizedasamajorsourceofSOxwhichcontributes

5、toairpollution，acidrainanddamageofexhaustafter-treatmentdevices．Withtheissuesofincreasinglystringentlegislationsonsulfurlevelintransportationfuels，thedevelopmentofcleanfuelswithlowersulfurcontenthasbecomeaglobletrendinenvironmentalfield．Oxidativedesulfurization(O

6、DS)，whichrequiresmildconditionsausambienttemperatureandatmosphericpressuI．e，isoneofthemostpromisingdesulfurizationprocessesandWasfocusdbyworldwideresearchers．InODSprocess，organosulfurcompoundsWasoxidizedtocorrespondingpolaritysulfoxideandsulfoneproducts．Thenthepr

7、oductscanberemovedbyextractionorabsorptionprocesses．Particularly，theperformanceofcatalystsdeterminesthedesulfurizationefficiency．Heteropolycompounds(HPCs)，knownasgreencatalysts，areregarded嬲potentialcatalystsfordeependesulfurization．Inthispaper，variousstructuredHP

8、CsandcompositetypeHPCswerepreparedandwereevaluated、Ⅳimhydrogenperoxide嬲theoxidantincatalyticoxidativeexperiment．Thecatalysts、析thhighestcatalyticactiviyforODSwe