负载型金属酞菁的制备及催化氧化燃油脱硫性能研究

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1、密级公开分类号TB332XI’ANTECHNOLOGICALUNIVERSITY硕士学位论文题目:负载型金属酞菁的制备及催化氧化燃油脱硫性能研究作者：任菁菁指导教师：雷亚萍教授申请学位学科：材料学2018年5月7日负载型金属酞菁的制备及催化氧化燃油脱硫性能研究学科：材料学研究生签字：指导教师签字：摘要随着全球范围内机动车数目的激增环境污染状况也日益严峻，脱除燃油中含硫化合物＊成为解决环境污染问题的重要措施。催化氧化技术在燃油深度脱硫领域得到到广泛关注。一具有平面结构的金属酞菁配合物及其复合材料性质稳定，是种有广泛应用前景的氧

2、化脱一硫催化剂。本文合成了系列共轭结构不同的无取代金属酞菁、四羧基取代金属酞菁和羧Ｓｎ０、ＺｎＳｎ０４基取代聚合金属酞菁；利用水热法将金属酞菁负载到半导体２２和氧化石墨烯上：，制备出多种脱硫催化剂并研究了酞菁类催化剂的脱硫性能。本文主要工作如下；一１．采用改进的固相熔融法制备了系列共轭结构不同的无取代金属酞菁、四羧基取－代金属酞菁和聚合金属酞菁，并对其结构进行了红外、紫外可见光谱表征。在常温常压下，以空气中氧气为氧化剂，以噻吩为目标降解物，研究不同种类金属酞菁的脱硫性能。结果表明，脱硫性能顺序为无取代金属酞菁（ＭＰｃ）＜四羧

3、基取代金属酞菁（ＭＴｃＰｃ）＜聚合金属酞菁（ＭＰＰｃＴｃ），金属酞菁分子的共轭体系是影响其氧化脱硫性能的主要因素。２．采用水热法将金属酞菁分别负载到半导体Ｓｎ０２和ＺｍＳｎ０４上，并对所得催化剂进行了红外光谱、ＸＲＤ、ＳＥＭ、ＸＰＳ等测试表征。在可见光照射条件下，以空气中氧气为氧化剂，以噻吩为目标降解物，研究了两种负载型催化剂的脱硫性能。结果表明，ＺｎＴｃＰｃ／Ｓｎ０２复合材料的脱硫转化率达到９８．４２％，ＺｎＴｃＰｃ／Ｚｎ２Ｓｎ〇４复合材料的脱硫转化率达到９７．９５％，实现了深度脱硫。３．采用原位水热法制备了一系列的

4、金属酞菁／氧化石墨烯（ＭＰｃ／ＧＯ）、聚合金属酞试菁表／氧化石墨烯（ＭＰＰｃ／ＧＯ）复合物，并对其进行了红外光谱、ＸＲＤ、ＳＥＭ、ＸＰＳ等测征。在常温常压下，以空气中氧气为氧化剂，以噻吩为目标降解物，研究了复合物催化剂的脱硫性能。结果表明，金属酞菁负载到氧化石墨烯上之后，在催化过程中电子迁移率大大提高，催化效率明显提高。其中ＣｏＰｃ／ＧＯ比未复合之前的ＣｏＰｃ提高９．８０％；与聚合酞菁复合后ＮｉＰＰｃ／ＧＯ的脱硫效果最佳，其１８０ｍｉｎ后噻吩的降解率可达９６．９８％。在一系列实验结果的基础上，提出了“吸附-催化氧化”的催化机

5、理过程，为脱硫催化剂的实际应用提供理论指导。关键词：金属酞菁；聚合金属酞菁；石墨烯；催化脱硫ＰｒｅｐａｒａｔｉｏｎａｎｄＯｘｉｄａｔｉｖｅＤｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎＰｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆＳｕｐｐｏｒｔｅｄＭｅｔａｌＰｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅＣａｔａｌｙｓｔｓＤｉｓｃｉｐｌｉｎｅ：Ｍａｔｅｒｉａｌｓｓｃｉｅｎｃｅ、ＳｔｕｄｅｎｔＳｉｇｎａｔｕｒｅ：丨之（Ｊ、ｐ＾ＳｕｅｒｖｉｓｏｒＳｉｎａｔｕｒｅ：＾ｐｇｊＡｂｓｔｒａｃｔＷｔｔｃｒｅａｓｎｏｆｕｓｎｍｏｔｏｒｖｅｈｉｃｌｅｓｔｈｅｒｏ

6、ｂｌｅｍｏｆｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌｏｌｌｕｔｉｏｎｉｓｉｈｈｅｉｎｉｇｉｇ，ｐｐｓ－ｍｏｒｅａｎｄｍｏｒｅｓｅｒｌｆｒｃｏｎｔａｉｎｉｎｃｏｍｏｕｎｄｓｆｒｏｍｌｉｕｉｄｂｅｃｏｍｉｎｇｉｏｕｓ．Ｔｈｅｒｅｍｏｖａｌｏｆｕｕｇｐｑｆｕｅｌｈａｓｂｅｃｏｍｅａｎｉｍｐｏｒｔａｎｔｐｒｏｂｌｅｍ．Ｏｘｉｄａｔｉｖｅｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙｈａｓｂｅｅｎ－ｄｅｍｏｎｓｔｒａｔｅｄｔｏｂｅａｎｅｆｆｅｃｔｉｖｅｌｍｅｔｈｏｄｆｏｒｔｈｅｒｅｍｏｖ

7、ａｌｏｆｓｕｌｆｕｒｃｏｎｔａｉｎｉｎｃｏｍｏｕｎｄｓｉｎｙｇｐｅｔｒｏｌｅｕｍｒｅｆｉｎｉｎ．Ｍｅｔａｌｏｈｔｈａｌｏｃａｎｉｎｅｓ（ＭＰｃｓｈａｖｅｂｅｅｎｗｉｄｅｌｙｕｓｅｄａｓｏｘｉｄｉｚｅｄｐｇｐｙ）ｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎｃａｔａｌｙｓｔｓｂｅｃａｕｓｅｏｆｔｈｅｓｔａｂｌｅｐｌａｎａｒｓｔｒｕｃｔｕｒｅ．Ｉｎｔｈｉｓｐａｐｅｒ，ａｓｅｒｉｅｓｏｆ－－ｎｏｎｓｕｂｓｔｉｔｕｔｅｄｍｅｔａｌｏｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅｓ，ｔｅｔｒａｃａｒｂｏｘｙｌｉｃｓｕｂｓｔｉｔｕｔ

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