碳负载镍金属催化剂的制备及乙醇氧化性能研究

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时间:2019-03-20

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1、m10058分类号TQC.2单位代碍::iiiBlhfclllii1论文题巨;碳负戴镇金属催化剂的制备及乙醒"卢|‘!‘.\诚-;.';.!氧化性能研究,,髮^学科专业:材料科学与工程_作者姓名:石文娟..—输.指导教师:敝1彬完成日期—H".’^i龜.^P:独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研充成果,除了文中特别加W标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得天津工业

2、大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研巧所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名:签字日期年月巧日;5义兴|^]学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津工业大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津工业大学可W将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进斤检索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编W供查阅和借阅。同意学校向国家有关部口或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明

3、)学位论文作者签名:导师签名:签字日期:^口/7年文月巧日签字日期:年>月>方日学位论文的主要创新点一一、W葡萄糖为碳源,石酸镶为攘源,尿素为氮源,通过步合成法制备了碳包覆尺寸可调的镶纳米颗粒。加入氮官能团,不仅可W减小镶纳米颗粒的尺寸,还可W提供更多的催化活性位点。上述结构特征明显的增强了镶对己醇的电催化氧化性能。二、W庶糖为碳源,氯化镶为镶源,尿素为氮源,通过调节原料配比,形成了尺寸可控的镶纳米棒,证实镶的形貌对芒醇的电催化氧化的影响。?摘要直接艺醇燃

4、料电池(DEFC)由于其燃料使用安全、来源丰富、价格低廉、,越来越引起研巧者的关注易携带和储存等独特的优越性,高效低成本催化剂的一开发是直接乙醇燃料电池商业化必须要解决的问题之。本论文主要采用非贵金属制备了氮據杂碳负载镶金属催化剂,系统研究了不同碳源、镶源、原料配比、氮惨杂的情况下对催化剂性能的影响,设计了具有形貌和尺寸可控的碳载攘纳米。材料,并考察了所制备材料对乙醇的电催化性能一1.通过步合成法制备了氮渗杂碳包覆纳米镶(MNC)颗粒催化剂(葡萄糖为碳源,乙酸镇为镶源,尿素为氮源)。縷

5、纳米粒子的大小可W通过调节原材料的质量比来调控。荀萄糖热处理后变为多孔活性炭。添加尿素产生了丰富的氮官能团。在制备的所有的催化剂中,NiNCM催化剂镶颗粒平均尺寸最小(2.02BET比2誦),表面积最大(400.7mrOW及含氮总量(7.21at%)最多。多化碳结构NC ̄4催化剂具有良好的电催化性,小的锡纳米尺寸和丰富的官能团使Ni-1。0110H",NNC4能在.molNaOH+molLC出5溶液中i催化剂的峰电流密A-2度高达327mcm,并且表现出良好的长期循环稳定性,循

6、环500圈W后,峰电流密度仍然能保持89%。然后移入新的电解液重复测试,峰电流密度还能达到初始电流密度的96-.8%。NiNC4催化剂优良的电催化性能,来源于多孔碳包覆,丰富的含氮基团和小尺寸攘纳米粒子的协同作用。一2.通过步合成法制备了尺寸可控的镇纳米棒(廉糖为碳源,氯化镇为镶源,尿素为氮源)。讨论了不同镑前驱体和不同碳源对纳米银的微观形貌影响,表明庶糖和氛离子是形成镶纳米椿的关键因素。镇纳米棒的大小可W通过反应物的比例来控制,并且氮惨杂可W提髙己醉电催化氧化性能。在制备的催化剂中,

7、’’’-3--NiNC催化剂性能最好。相比于NiNCl催化剂,NiNC3催化剂的电流密度-2(47.5mAcm)和应速率常数分别是它的5倍和16倍。此外,循环1500圈W’’--3催化剂的电流密度仍能保持80.7%NiNC后,MNC,表明3催化剂有良好的’循环稳定性-3。NiNC催化剂对乙醇髙的电催化性能可归因于均匀的镶纳米椿*W及优异的导电性和稳定的碳载体。:镶纳米颗粒关键词;镶纳米棒;氮慘杂:碳包覆:乙醇氧化AbstractThedirecte化anolfiidc

8、ellDEFCisaromisinenersourcebecauseofhih()pggygenergyconv巧sioneficienclowollutantemissionandgoodstabUitofDEFCasy,pywellastheeasyacc的s化。ityofethanol.AlthoughD

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